南洋理工李佩詩團隊《AFM》:噴塗組裝策略製備高性能銀納米線透明...

2020-11-27 騰訊網

銀納米線具有良好的延展性和光-電子優勢，製造成本低廉，已被廣泛用作柔性透明導體的導電元件，且正在逐步取代易碎的銦錫氧化物。傳統的銀納米線（AgNWs）隨機網絡導體要在電學和光學性能之間實現良好的平衡仍然是一個挑戰。目前採用的製備方法，如預先設計的模板、有機粘合劑、真空、蝕刻、燒結等需要冗長或嚴格的製造過程，操作性低，定製能力有限。

近日，南洋理工大學的Pooi See Lee課題組在室溫下通過一步噴塗-組裝法，實現了含有結與豐富開放區域的銀納米線-束網絡（AgNW-bundle mesh，AgBM）的製備，具有優異的光電性能。作者揭示了噴塗組裝異丙醇銀納米線油墨的動態組裝機理，確保了由毛細管流動主導的良好的咖啡環效應。最初形成的銀納米線-束環可以作為模板，約束隨後液滴中銀納米線的運動，從而持續積累銀納米線，產生連續的銀納米線-束網絡。通過對基底和墨水的表面張力、潤溼性、墨滴的擴散與釘扎效果以及由噴塗速率決定的可調組裝驅動力進行研究，實現了一個可用不同長徑比的銀納米線製備銀納米線-束網絡通用策略。銀納米線-束網絡可以在不影響透明度的情況下通過增加厚度降低薄膜電阻。而長徑比更大的銀納米線-束網絡則能實現更好的電氣連接。該研究以題為「A Tailorable Spray-Assembly Strategy of Silver Nanowires-BundleMesh for Transferable High-Performance Transparent Conductor」的論文發表在《Advanced Functional Materials》上。

在固體基底上具有潤溼性的液滴通常會快速擴散或被固定在邊緣，這兩種情況下會產生不同的驅動力來決定懸浮的非揮發性溶質在液滴中的沉積行為。擴散是一個快速溼潤的過程，溶液的流動可以攜帶溶質向外擴散，當溶劑蒸發時，溶質就沉積在基底上。在溶質完全沉積之前，揮發性溶劑往往會完全蒸發，使得沉積在邊緣的區域溶質明顯厚於中心區域。相比之下，在固定在基底上的液滴蒸發時會發生咖啡環效應，導致強大的毛細管流，以克服馬朗戈尼回流。它能夠拖動懸浮物質完全沉積在液滴周圍，形成環狀結構模式（圖1a）。通過對基底和銀納米線油墨的改性，可以實現這種咖啡環效應，噴塗製備出銀納米線-束網絡（圖1b），由於空白區域更大，以及更明確的導電路徑，這種銀納米線-束網絡比傳統的隨機銀納米線網絡導電性和透光率更優越。

圖1 墨滴潤溼性對銀納米線噴塗組裝的影響

作者選用了六種不同表面張力梯度的基底進行試驗，從疏水性表面到親水性表面，對銀納米線油墨的擴散和釘扎效應進行了比較（圖2a-c）。在溶劑蒸發過程中，擴散液滴和固定液滴對懸浮的銀納米線有不同程度的驅動力，因此作者選用了較細（20 nm）和較粗（50 nm）兩種直徑的銀納米線進行試驗（圖2d,e）。結果顯示細銀納米線在多個基底上形成束，而粗銀線僅能在PFA基底上形成緊密束狀結構。

圖2 基底表面張力對銀納米線噴塗組裝的影響

通過向銀納米線墨滴中加入不同含量梯度的水，作者研究了墨滴的表面張力對銀納米線噴塗組裝的影響。隨著含水量的增加，銀納米線-束網絡逐漸消失，出現隨機的銀納米線網絡（圖3a）。這主要因為含水量的增加導致了接觸角增大，表面張力變大，從而削弱了咖啡環效應，進而導致了導電性和透光率的降低（圖3b-d）。

圖3 墨滴表面張力對銀納米線噴塗組裝的影響

當銀納米線-束網絡嵌入進乙基纖維素紙後，十分容易剝離，具有優異的機械耐久性。同時疏水性的纖維素油醯酯賦予了導電網絡優異的環境穩定性和洗滌性能。作者實現了不同尺寸銀納米線-束網絡的剝離（圖4）。

圖4 透明導電銀納米線網絡的普適性噴塗組裝方法

通過對銀納米線-束網絡的組裝過程進行研究，作者發現銀納米線墨滴會隨機固定在基底上，並因為咖啡環效應形成一些小的納米束，隨後的銀納米線墨滴會落在相同的位置將以同樣的方式聚集，最終形成銀納米線-束網絡（圖5a-g）。

圖5 銀納米線噴塗組裝機理

銀納米線-束網絡的形成機理表明，噴塗組裝在很大程度上依賴於咖啡環效應的有限驅動力。因此，更細的銀納米線組裝後的結更小，從而形成更大的空白區域，在保持良好電性能的情況下獲得更高的透光率（圖6）。

圖6 銀納米線尺寸對組裝成的網絡結構影響

最後，作者通過銀納米線尺寸、噴塗速率等參數進行調整，實現了不同透光率、方阻的銀納米線-束網絡的製備。圖7f顯示基於30 nm和70 nm銀納米線的銀納米線-束網絡相對於傳統的透明導體在導電率和透光率方面具有極大的優勢。

圖7 可定製的銀納米線-束網絡

總結：作者在室溫下通過一步噴塗-組裝法，實現了含有結與豐富開放區域的銀納米線-束網絡的製備。同時揭示了噴塗組裝銀納米線油墨的動態組裝機理，確保了由毛細管流動主導的良好的咖啡環效應。這種透光率以及導電性可調的噴塗組裝策略推動了高性能透明導電網絡的發展。

作者簡介：

Pooi See Lee教授於2001年在新加坡國立大學獲得博士學位，2001年至2003年她加入新加坡Chartered半導體製造有限公司（現為Globalfoundries)的研發部門工作。在2001年，她獲得美國電化學學會頒發的諾曼黑客青年作家獎的榮譽。2004年1月，她加入新加坡南洋理工大學材料科學與工程學院擔任助理教授，於2009年晉升為終身副教授。2015年9月，她晉升為正教授。

來源：高分子科學前沿

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