西北工業大學黃維院士Adv. Mater:氧空位缺陷助力BiVO4體相電子...

2020-12-03 學研天地

研究背景

光電化學分解水是一種將太陽能轉換成清潔能源——氫氣的技術，受到了世界各國的廣泛關注。新型光電極半導體材料的研究是提高光電化學分解水太陽能-氫氣轉換效率的關鍵。BiVO4由於具有較小的帶隙、合適的導價帶位置和優異的光電穩定性，因此，被認為是一種優異的光電化學分解水光陽極材料。但由於BiVO4具有較小的載流子遷移率和較短的空穴擴散距離，導致大量的光生電子空穴載流子在未達到BiVO4表面前，在體相中發生嚴重的複合損失，造成其光電流密度較低。氧空位缺陷可提高BiVO4多數載流子的濃度，並形成光致電荷陷阱，可促進電子空穴的分離。目前，在BiVO4中引入氧空位缺陷的方法基本都是後處理法，通常僅能在表面形成氧空位缺陷，仍難以改善BiVO4薄膜厚度大於其空穴擴散距離區域的光生電子空穴分離率。

成果簡介

近日，西北工業大學黃維院士團隊王松燦教授和昆士蘭大學王連洲教授團隊研發了新型硫氧化法將Bi2S3前驅體薄膜轉換成BiVO4薄膜，在整個BiVO4薄膜中原位形成氧空位缺陷（圖1a）。值得關注的是，兩步硫氧化燒結法可在BiVO4體相中形成大量氧空位缺陷（圖1b），獲得高達98.2%的電子空穴分離率（圖1d）。在表面負載NiFeOx 析氧助催化劑，可將其表面空穴轉移率大幅提升至92.2%（圖1c, e），在1.23 VRHE和AM 1.5 G模擬太陽光照射下獲得高達5.54 mA cm-2的光電流密度（圖1f），穩定性超過80 h。此外，將兩片BiVO4/NiFeOx 堆疊形成的雙光陽極可獲得6.24 mA cm-2的光電流密度，其光電轉換效率高達2.76%（圖1g, h）。

圖1. (a)一步硫氧化法和(b)兩步硫氧化法示意圖；(c)2-step-BVO/NiFeOx 的SEM圖；(d)1-step-BVO和2-step-BVO的電子空穴分離率；1-step-BVO、2-step-BVO和2-step-BVO/NiFeOx的(e)表面空穴轉移率和(f)光電流密度；2-step-BVO/NiFeOx 雙光陽極的(g)光電流密度和(h)光電轉換效率。

利用螢光光譜（PL）和時間分辨螢光光譜（TRPL）分析發現，兩步硫氧化法所製備的BiVO4光陽極含有更多的氧空位缺陷（圖2a），具有更長的光生電荷載流子壽命（圖2b）。結合理論計算表明，在BiVO4中引入氧空位缺陷，可顯著降低其析氧過電位，促進析氧反應的進行（圖2c）。此外，氧空位缺陷可在BiVO4導價帶之間形成中間能級（圖2d），在光照條件下可捕獲光生空穴載流子，形成帶正電的氧空位（OV2+），可向BiVO4導帶躍遷自由電子，從而提高其多數載流子濃度，促進BiVO4體相電子空穴的分離。

圖2. (a) 1-step-BVO和2-step-BVO的PL圖譜；(b) 1-step-BVO和2-step-BVO的TRPL圖譜；(c) BVO和OV-BVO的OER反應路徑；(d) BVO和OV-BVO的DOS圖。

綜合以上結果，本論文所研發的新型硫氧化法可在整個BiVO4薄膜原位形成大量的氧空位缺陷，提高其多數載流子濃度，從而顯著提高體相的電子空穴分離率，為高效光陽極的設計提供新思路。

相關研究成果近期發表於Advanced Materials，文章的第一作者是西北工業大學黃維院士團隊青年教師王松燦教授，通訊作者為昆士蘭大學王連洲教授。

文獻連結：

In Situ Formation of Oxygen Vacancies Achieving Near-Complete Charge Separation in Planar BiVO4 Photoanodes

Songcan Wang, Tianwei He, Peng Chen, Aijun Du, Kostya (Ken) Ostrikov, Wei Huang, Lianzhou Wang

Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202001385

王松燦教授簡介

王松燦，現為西北工業大學柔性電子研究院教授，翱翔海外青年學者，2011年本科畢業於中南大學，2014獲中南大學碩士學位，2018年獲澳大利亞昆士蘭大學博士學位（導師：王連洲教授），隨後繼續在澳大利亞昆士蘭大學從事博士後研究（合作導師：王連洲教授），並於2019年9月入職西北工業大學。主要從事新能源半導體納米材料與器件的研究，主要包括光催化、電催化和柔性儲能器件等。目前，他在Chemical Reviews、Advanced materials、Angewandte Chemie、Advanced Functional Materials和Nano Energy等重要國際期刊發表論文50餘篇，專著章節2部，論文他引1500餘次（Web of Science），7篇入選ESI高被引論文。獲國家優秀自費留學生獎學金、澳大利亞政府國際研究生獎學金（IPRS）和昆士蘭大學功能納米材料優秀研究獎等。

王連洲教授簡介

王連洲（Lianzhou Wang），昆士蘭大學化工學院教授和澳大利亞桂冠教授，澳大利亞納米材料研究中心（Nanomac）主任，澳大利亞生物工程與納米技術研究所（AIBN）兼職課題組長。1999年在中科院矽酸鹽研究所獲博士學位。主要從事半導體納米材料的合成及其在清潔能源領域的應用，2018年其團隊創造了新型量子點太陽能電池認證轉換效率的世界記錄。先後在諸多國際學術期刊發表論文400餘篇，承擔或參與了澳大利亞基金委、澳洲科學院、昆士蘭州政府以及工業界等40餘項競爭性研究項目。獲得澳洲基金委女王伊莉莎白學者，未來學者和桂冠學者稱號，昆士蘭大學研究優秀獎及優秀研究生導師獎，澳洲尋找未來之星獎，國際化工學會傑出研究獎等，入選澳洲基金委專家委員會和英國皇家化學會會士，科睿唯安「高被引科學家」等。任澳洲材料科學與工程全國委員會副主任。

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