水汽作為顆粒物溼增長的重要媒介，其含量的升高會加速NOx、SO2等一次汙染物的液相氧化反應，促進新粒子的生成，導致霧霾事件進一步惡化。但是，人類在燃燒天然氣、石油、煤等化石燃料時也會向大氣輸送水汽 （即化石燃燒源水汽）。目前，在大氣化學領域，對於化石燃燒源水汽在大氣顆粒物液相氧化中的貢獻仍無法定量。
鑑於此，中科院地球環境研究所和南京大學/路易斯州立大學的研究人員認為，可以通過對大氣水汽氫氧同位素長期的、高解析度的觀測來確定。他們通過在西安市收集的3個採暖季的大氣水汽同位素組成及相關大氣化學觀測數據，並結合WRF-Chem模型，分離出了關中地區冬季霧霾過程中，化石燃燒源水汽在大氣水汽中的佔比及其對於大氣PM2.5濃度的貢獻。化石燃燒源水汽佔比雖小，但不可忽視， 尤其是在重霾的時候。
研究人員首先分析了西安市主要化石燃料煤、汽油、天然氣燃燒過程中產生的水汽同位素組成（圖1），確定了西安市化石燃燒源水汽同位素端元值，並綜合西安市3個採暖季高解析度的大氣水汽氫氧同位素觀測數據，定量計算了化石燃燒源水汽對於大氣水汽貢獻。
圖1 西安市大氣水汽同位素組成及化石燃燒源水汽氫氧同位素組成
研究結果表明，在冬季採暖季，化石燃燒源水汽對於大氣水汽平均貢獻為6.2%，而在重霾事件過程中，隨著PM2.5濃度的上升，往往伴隨著水汽濃度、相對溼度升高及水汽δ18Ovap逐漸偏正、dvap-excess逐漸偏負的過程（圖2）。該過程對應大氣邊界層不斷下降，燃燒源水汽在邊界層中不斷積累，佔比不斷升高的過程。
圖2 2016-2018年西安市採暖季主要指標時間序列變化: (a)PM2.5濃度；(b)相對溼度；(c)絕對溼度；(d)δ18Ovap；(e)dvap-excess；(f) CDW在大氣水汽佔比.
隨後，研究人員利用WRF-Chem模型，選取一次典型重霾天氣汙染過程，結合大氣水汽同位素結果計算得到的燃燒源水汽在大氣水汽中的佔比，定量評估了燃燒源水汽對於大氣PM2.5濃度的貢獻。模擬結果表明，化石燃燒源水汽對於關中地區大氣總PM2.5平均貢獻為2.8%，最高為8%（圖3）；而對人為貢獻的PM2.5的佔比平均為5.1%，最高為18.2%。
圖3 (a) 化石燃燒源水汽對於PM2.5濃度貢獻; (b) 化石燃燒源水汽對於PM2.5濃度貢獻百分比; (c) 化石燃燒源水汽對於關中盆地PM2.5濃度貢獻的空間分布; (d) 化石燃燒源水汽對於關中盆地PM2.5濃度貢獻比例的空間分布;
進一步對化石燃料燃燒的研究表明：產生同樣熱量前提下，燃燒天然氣生成的水汽質量是燒煤生成水汽的近3倍。考慮到化石燃燒源水汽對於冬季霾汙染中大氣PM2.5濃度增長難以忽略，因此大範圍煤改氣工程時應考慮化石燃燒源水汽排放增加的負面影響。在條件成熟時，未來仍需考慮電能或清潔能源的使用。
該研究近日發表在《美國國家科學院院刊》（PNAS）。論文第一作者為中科院地環所邢萌副研究員，安芷生院士、曹軍驥研究員、鮑惠銘教授為論文的通訊作者。該研究受到了中科院B類戰略先導專項、大氣重汙染成因與治理攻關項目、國家大氣研究計劃等項目的資助。文章相關信息：DOI：https://doi.org/10.1073/pnas.1922840117本文來源：中國科學院地球環境研究所 公眾號
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