北京化工大學曹達鵬課題組--Co,N-共摻雜碳納米管/石墨烯1D/2D異質結構用於高效氧還原和析氫反應

2021-01-14 石墨烯雜誌

在氧還原反應（ORR）和析氫反應（HER）過程中，非貴金屬和氮共摻雜碳催化劑是取代貴金屬鉑（Pt）基催化劑的有前景的候選者。在本文中，使用一種1D/2D雜化策略來合成Co，N-共摻雜碳納米管（CNT）/石墨烯異質結構，將其用作一種雙功能催化劑（Co/NCNT/NG）。製備的Co/NCNT/NG異質結構催化劑不僅表現出了0.85 V（相對於RHE）的正半波電位，也對ORR顯示出長期穩定性。並且，對於在0.5 M H2SO4電解液中的HER，電流密度為10 mA cm-2時，僅需123 mV的過電位和超強的穩定性。該催化劑如此優異的性能可歸因於獨特的1D/2D CNT/石墨烯異質結構，1D和2D結構可提供不同的催化活性位點（包括金屬Co、CoN2和N-C），用於HER和ORR。此外，該催化劑用作鋅-空電池電極時，還顯示出與Pt基電池相媲美的放電性能和耐久性。這項工作為通過集合1D/2D/3D異質結構原位合成具有不同催化活性位點的雙功能及多功能催化劑提供了一種新方法。

      Figure 1.合成Co/NG，Co/NCNT/NG，Co/NCNT三個樣品的原理示意圖。


      Figure 2.（a）Co/NG（範圍200 nm），（b）Co/NCNT/NG（範圍100 nm），（c）Co/NCNT（範圍200 nm）的TEM圖；（d）Co/NCNT/NG的HRTEM圖（範圍2 nm）；（e-h）Co/NCNT/NG樣品中C，Co，N三種元素的EDX漫譜圖。


      Figure 3.（a）所製備催化劑的RRDE ORR極化曲線；（b）三個樣品催化劑和20% Pt/C在不同電位下的電流密度比較；（c）Tafel斜率曲線；（d）過氧化氫相對於總的氧化原產物的百分比以及不同電位下對應的電子轉移數；（e）Co/NCNT/NG和20% Pt/C的電流-時間（i-t）計時電流響應；（f）Co/NCNT/NG和20% Pt/C在添加3 mL甲醇200 s後的i-t計時電流響應。


      Figure 4.（a）三個樣品催化劑和20% Pt/C在H2SO4電解液中的HER極化曲線；（b）呈現了三個樣品的Cdl值；（c）Tafel斜率曲線；（d）Co/NCNT/NG在CV循環12 h前後的HER極化曲線。

     該研究工作由北京化工大學曹達鵬課題組於2018年發表在J. Mater. Chem. A期刊上。原文：Co,N-codoped nanotube/graphene 1D/2D heterostructure for efficient oxygen reduction and hydrogen evolution reactions（DOI: 10.1039/c7ta11140a）


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