合成氣是一種CO和H2的混合氣,是工業上生產烯烴、液體燃料、聚合物、藥物等產品的重要原料。通過電化學還原的方法將CO2轉化為合成氣,不僅能夠減少大氣中的CO2含量,同時還能緩解能源危機。但是目前仍然缺乏廉價高效的電催化劑來實現可控比例CO/H2的合成。
近日,天津大學張兵教授和史豔梅博士等人在Science China Materials發表研究論文,發展了一種簡易的等離子體處理策略,利用氮摻雜碳納米管陣列(N-doped carbon nanotube arrays,CNTA)作為電催化劑,通過電化學CO2-H2O還原製備CO/H2比例可控的合成氣。
圖1 等離子體處理的氮摻雜碳納米管陣列(Ar-plasma-treated N-doped carbon nanotube arrays,pCNTA)的合成及表徵。
在不同的等離子體處理條件下,CO/H2比例的範圍可達0.55–3.03,符合下遊化工生產的原料氣標準。通過優化等離子體處理條件,CO的法拉第效率最高可達75%,並且能夠維持穩定性長達10 h。通過研究氮摻雜的碳納米管的結構隨處理條件的變化,並結合其CO2還原活性,推斷出氮摻雜碳納米管中的吡啶氮有利於CO2轉化為CO,而吡咯氮和sp2平面外的碳則有利於氫氣的產生。利用等離子體處理的方法能夠有效調節催化劑中各活性組分的比例,從而調控CO2還原反應和析氫反應的速率,最終實現CO/H2比例可控的合成氣製備。
圖2 CNTA和PCNTA還原製備CO/H2的合成氣。
該研究成果最近發表於Science China Materials, 2020, 10.1007/s40843-020-1396-7。
CO2捕獲與轉換虛擬專輯(SCMs)
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