太原理工大學 王龍博士等《JACS》:醌式聚合物中的激子裂分現象

2020-11-25 騰訊網

單線態激子裂分 (Singlet Fission) 是有機半導體材料吸收一個高能光子、產生一個高能單線態激子並將其轉化為兩個三線態激子的多激子生成過程。基於該過程的光伏器件，可以有效降低高能光子的熱損耗，同時使得器件內光電流增倍，進而大幅度提高光電轉化效率。有機聚合物材料因其成本低、質輕和可大面積柔性加工等優點使其具備很好的商業應用前景。設計發展高效穩定的聚合物激子裂分材料對於激子裂分的實際光伏器件應用具有重要的意義。然而相比於小分子類型，目前已報導的聚合物激子裂分材料體系非常少，同時生成的多激子態還面臨著分離困難等缺陷。

近日太原理工大學王龍博士、首都師範大學付紅兵教授和美國勞倫斯伯克利國家實驗室(LBNL)Liu Yi博士聯合報導了一類基於對位氮雜醌二甲烷結構醌式聚合物 (PAQ)、高效穩定的新型激子裂分材料。通過時間分辨的瞬態吸收光譜等表徵手段，研究者們發展了一類高效穩定的聚合物激子裂分體系。進而對該體系的多激子態後續的分離情況進行了詳細研究，為該體系的實際應用奠定了基礎。

圖1 高效穩定的醌式聚合物激子裂分體系。

這類型的醌式聚合物具有出色的光電器件表現，同時因其獨特的醌式結構特性，滿足激子裂分的一般能量要求[E(S1) ≥ E(T1)]。在溶液態聚合物表現為400-700 nm的寬吸收帶，帶邊為696 nm (1.78 eV)；旋塗製備的薄膜則表現出明顯紅移的聚集態吸收，帶邊為772 nm (1.61 eV)，為激子裂分產生的三線態激子對的分離創造了有利條件。

圖2 醌式聚合物結構、理論模擬及穩態性質表徵。

通過溶液態瞬態吸收和三線態敏化測試，研究者們發現光激發產生的單線態激子可以在0.2 ps內高效轉化為多激子態 [1(TT)]。隨後生成的多激子態可以沿著聚合物鏈去耦合形成部分分離的多激子態[1(T…T)]。最後部分分離的多激子態由於較快的三線態-三線態湮滅過程恢復到基態，並沒有長壽命的三線態激子產生。而在薄膜樣品中，瞬態吸收測試短延時表現出與溶液態非常類似的激發態演變過程，但長延時確實出現了長壽命的物種。經薄膜納秒瞬態吸收和三線態敏化測試證實該物種是完全分離的三線態激子無疑。也就是說，激子裂分產生的多激子態在聚集態薄膜中可以發生有效分離最終生成長壽命的自由三線態激子，這為該激子裂分體系的實際光伏器件應用奠定了基礎。

圖3 溶液態激發態光物理表徵。

圖4 薄膜態激發態光物理表徵。

相關研究成果在線發表於Journal of the American Chemical Society上。太原理工大學王龍博士為論文的第一作者兼通訊作者，首都師範大學付紅兵教授和美國勞倫斯伯克利國家實驗室 Liu Yi博士是該論文的共同通訊作者。該研究得到科技部、國家自然科學基金委、萬人計劃等項目的支持。王龍博士和付紅兵教授研究團隊一直專注於單線態激子裂分材料的研究，先後發展了基於戊搭烯（Angew. Chem. Int. Ed.2017,56, 9400–9404）、異源二聚體（J. Phys. Chem. Lett.2017,8, 5609–5615）、異靛藍（Angew. Chem. Int. Ed.2020,59, 2003–2007）和雙吡咯萘啶二酮（J. Am. Chem. Soc.2020, 142, 23, 10235–10239）等骨架化合物的高效激子裂分材料體系，為新型太陽能電池材料的設計開發和器件應用提供了新的思路。

王 龍 博士簡介

王龍，太原理工大學助理研究員。2013年碩士畢業於蘭州大學，導師王銳院士。2019年於中國科學院化學研究所取得博士學位，師從姚建年院士和付紅兵教授。2019年08月起就職於太原理工大學新材料界面科學與工程教育部重點實驗室。研究領域是有機半導體材料設計合成與激發態光物理研究。以第一作者或通訊作者在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Sci. China Chem.、J. Phys. Chem. Lett.、Chem. Commun.等國內外著名期刊發表學術論文10餘篇。

文章信息：

L. Wang,* X. Liu, X. Shi, C. L. Anderson, L. M. Klivansky, Y. Liu,* Y. Wu, J. Chen, J. Yao, H. Fu*,Singlet Fission in apara-Azaquinodimethane-Based Quinoidal Conjugated Polymer，J. Am. Chem. Soc.2020,142, 17892–17896.

全文連結：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06604

來源：高分子科學前沿

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