Science:石墨烯莫爾(moiré)超晶格納米光子晶體近場光學研究

光子晶體又稱光子禁帶材料。從結構上看，光子晶體是一類在光學尺度上具有周期性介電結構的人工設計和製造的晶體，其物理思想可類比半導體晶體。通過設計，這類晶體中光場的分布和傳播可以被調控，從而達到控制光子運動的目的，並使得某一頻率範圍的光子不能在其中傳播，形成光子帶隙。

 

光子晶體中介質折射率的周期性結構不僅能在光子色散能帶中誘發形成完整的光子帶隙，而且在特定條件下還可以產生一維（1D）手性邊界態或具有Dirac（或Weyl）準粒子行為的奇異光子色散能帶。原則上，光子晶體的概念也適用於控制「納米光」的傳播。該「納米光」指的是限域在導電介質表面的光子和電子的一種耦合電磁振蕩行為，即表面等離子體激元（SPPs）。該SPP的波長，λ_p，相比入射光λ₀來說最多可減少三個數量級。如果要想構築納米光子晶體，我們需要在λ_p尺度上實現周期性介電結構，傳統方法中採用top-down技術來構建納米光子晶體，該方法在加工和製造方面具有較大的限制和挑戰。

 

2018年12月，美國哥倫比亞大學D.N. Basov教授在Science上發表了題為Photonic crystals for nano-light in moiré graphene superlattices的全文文章。研究者利用存在於轉角雙層石墨烯結構（twisted bilayer grapheme, TBG）中的莫爾（moiré）超晶格結構，成功構築了納米光子晶體，並利用德國neaspec公司的neaSNOM納米高分辨紅外近場成像顯微鏡研究了其近場光導和SPP特性，證明了其作為納米光子晶體對SPP傳播的調控。

 

正常機械解理的雙層石墨烯是AB堆疊方式，但是，當把其中的一層相對於另一層旋轉一個角度，就會形成AB和BA堆疊方式相間排列的莫爾超晶格結構，AB疇區和BA疇區之間是AA堆疊方式的疇壁，如圖例1A所示。如果通過門電壓對該雙層石墨烯施加一個垂直電場，會在AB疇區和BA疇區打開一個帶隙，從AB疇區到BA疇區堆疊次序的反轉連同能帶結構的反轉則會在疇壁上形成拓撲保護的一維邊界態，如圖例1C。一維邊界態的存在會使得疇壁上光學躍遷更加容易，表現為疇壁上增強的光導能力。研究者通過德國neaspec公司的neaSNOM高解析度散射式近場紅外光學顯微鏡對樣品進行近場納米光學成像，在近場光學振幅成像中觀察到了轉角雙層石墨烯上六重簡併的周期性亮線圖案，成功可視化了這種光導增強的孤子超晶格網絡。從近場光學振幅成像上可以看到孤子超晶格周期長度大約為260nm，據此，研究者推斷對應的轉角大約為0.06°。

 

圖例1：散射式近場光學顯微鏡（neaSNOM）對轉角雙層石墨烯（TGB）進行近場納米光學成像研究的結果。A:實驗示意圖（AB,BA,和AA表示石墨烯不同堆疊類型）；B：近場納米光學振幅成像及TEM圖；C:疇壁上電子能帶結構。

 

不僅孤子超晶格的周期性和等離激元的波長相匹配，而且之前的研究表明，雙層石墨烯中的孤子對SPP具有散射行為，轉角雙層石墨烯中規律的孤子結構所形成的周期性散射源恰好滿足了作為納米光子晶體的條件。接下來研究孤子超晶格對SPP的光子晶體效應，實驗中研究者利用neaSNOM近場光學顯微鏡的針尖作為SPP發射源，並通過改變門電壓和入射光波長改變SPP的波長，在該器件上同時得到了兩組近場光學振幅圖和相位圖(如圖例2B和2C)。從圖中可以看到，λ_p=135 nm和λ_p=282 nm的情況下，近場光學振幅圖和相位圖表現出截然不同的周期性明暗圖案，這種周期性明暗分布正是SPP在孤子超晶格傳播過程中幹涉效應的顯現，近場光學振幅圖、相位圖和理論計算結果顯示出完美的吻合性。對近場光學成像的傅立葉變換使得研究者可以進入動量空間研究其光子能帶結構，結合模擬計算，對光子能帶結構的研究表明，雖然孤子對SPP的散射較弱，還不足以形成納米光學帶隙，但是轉角雙層石墨烯中SPP的傳播毫無疑問符合納米光子能帶色散行為。

 

圖例2：散射式近場光學顯微鏡（neaSNOM）研究石墨烯超晶格中等離激元（SPP）傳播近場光學成像結果。A,C: 通過改變門電壓和入射光波長，λ_p分別為135nm和282nm下近場光學成像結果（同時獲得近場光學振幅成像和相位成像）；B,D: 模擬計算結果。

 

在該項工作中，研究者利用轉角雙層石墨烯設計實現了石墨烯SPP納米光子晶體，並利用德國neaspec散射式近場光學顯微鏡從幾個途徑進行了研究。首先，疇壁區域增強的光導響應來源於孤子的一維拓撲邊界態，neaSNOM近場光學顯微鏡以極高的解析度可視化了孤子超晶格網絡。其次，雙層石墨烯納米光子晶體的主要參數（周期性、能帶結構）可以通過改變轉角角度和靜電場等實現連續調控，這可以突破標準top-down或光刻等技術來構築納米光子晶體的限制和挑戰。在電中性點附近，孤子被預言具有拓撲保護的一維等離激元模式，此時，雙層石墨烯納米光子晶體作為一維等離激元的二維網絡載體，可能會展現出很有意思的光學現象。

 

特別值得指出的兩點是：

1. 即使研究者通過0.06°的超小轉角製造了高達260nm的孤子超晶格周期長度，如果沒有neaSNOM近場光學顯微鏡極高的空間解析度（取決於針尖曲率半徑，最高可達10nm），清晰地看到孤子超晶格網絡依然是非常困難的。

2. neaSNOM近場光學顯微鏡具有專利的偽外差相位解調模塊，可以同時實現高信噪比下的近場光學信號振幅成像和相位成像。該項工作中實驗結果和模擬計算結果的完美吻合很好地證明了這一點。

作為二維材料納米光學領域最為專業的研究工具，neaspec近場光學顯微鏡已經助力國際和國內多個研究機構在最為頂尖的雜誌發表了諸多研究成果。不僅是在納米光學成像領域，neaspec開放兼容的設計使得它在納米傅立葉紅外光譜（nano-FTIR）、太赫茲（THz）、拉曼、螢光、超快、光誘導等多個領域均有廣泛應用。

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