成果速遞 | 超高分辨散射式近場光學顯微鏡在超快研究領域最新應用...

近年來，範德瓦爾斯（vdW）材料中的表面極化激元(SP)研究，例如等離極化激元、聲子極化激元、激子極化激元以及其他形式極化激元等，受到了廣大科研工作者的關注，成為了低維材料領域納米光學研究的熱點。其中，範德瓦爾斯原子層狀晶體存在獨特的激子極化激元，可誘導可見光到太赫茲廣闊電磁頻譜範圍內的光學波導。同時，具有較強的激子共振可以實現非熱刺激（包括靜電門控和光激發）的光波導調控。

 

前期的眾多研究工作表明，掃描近場光學顯微鏡（SNOM）已經被廣泛用於穩態波導的可視化表徵，非常適合評估範德瓦爾斯半導體的各向異性和介電張量。 如上所述，範德瓦爾斯材料中具有異常強烈的激子共振，這些激子共振能產生吸收和折射光譜特徵，這些特徵同樣被編碼在波導模式的復波矢量qr中，鑑於範德瓦爾斯半導體在近紅外和可見光範圍內對ab-平面的光學極化率有重大影響，因此引起了人們的研究興趣。

 

2020年7月，美國哥倫比亞大學Aaron J. Sternbach和D.N. Basov教授等研究者在Nature Communications上發表了題為：」Femtosecond exciton dynamics in WSe₂ optical waveguides」的研究文章。研究者以範德瓦爾斯半導體中的WSe₂材料為例，利用德國neaspec公司的納米空間分辨超快光譜和成像系統，通過飛秒雷射激發研究了WSe₂材料中光波導在空間和時間中的電場分布，並成功提取了飛秒光激發後光學常數的時間演化關係。同時，研究者也通過監視波導模式的相速度，探測了WSe₂材料中受激非相干的A-exciton漂白和相干的光學斯塔克（Stark）位移。

                                                                         

原文導讀： 

①    在納米空間分辨超快光譜和成像（tr-SNOM）實驗中（圖1，a），研究者首先將Probe探測光（藍色）照到原子力顯微鏡（AFM）探針尖端的頂點上，從探針尖端頂點（光束A）散射回的光被離軸拋物面鏡（OAPM）收集並發送到檢測器。同時，WSe₂材料的中的波導被激發並傳播到樣品邊緣後，進而波導被散射到自由空間（光束B）。第二個Pump泵通道（紅色）可均勻地擾動樣本並改變波導的傳播。 通過在WSe₂/SiO₂界面處的近場tr-SNOM的振幅圖像（圖1b）可明顯觀察到約120 nm厚WSe₂材料邊緣（白色虛線）處形成的特徵周期條紋—光波導電場分布。研究者進一步通過定量分析數據，分別獲取了穩態和光激發態下，WSe₂中波導的光波導的相速度q1,r和q1,p。

圖1：納米空間分辨超快光譜和成像系統對WSe₂材料中光波導的納米成像結果。

a:實驗示意圖（藍色為Probe光，紅色為Pump光）；b：近場納米光學成像 c: 在穩態下，WSe₂邊緣的近場光學振幅圖像；d: 光激發態下，延遲時間 Δt=1ps的WSe₂邊緣的近場光學振幅圖像；e: 分別對c、d進行截面分析，獲取定量數據。Probe探測能量，E=1.45 eV

 

②    研究者通過變化Probe探測能量範圍（1.46–1.70 eV）及其理論計算成功獲取了WSe₂晶體穩態下的色散關係和理論數據顯示A-exciton所對應的能量。

圖2：WSe₂晶體穩態動力學的時空納米成像研究。

a: 不同Probe能量的近場光學振幅；b: 傅立葉變換（FT）分析; c:  Lorentz擬合的WSe2塊體材料介電常數面內組成；d: 基於Lorentz模型理論計算的能量動量分布（吸收光譜）。Probe探測能量，E 1.46–1.70 eV。

 

③    為了進一步研究光激發下WSe₂中波導的色散和動力學，研究者進一步在90 nm的WSe₂材料上，通過探測能量E = 1.61 eV，泵浦能量E = 1.56 eV，泵浦功率1.5 mW的實驗條件進行了一列的納米空間分辨超快光譜和理論研究。研究結果表明（圖3a,b），研究者成功獲取到了不同延遲時間Δt與δq2和δq1的關係。結果表明：光激發後的第一個ps內，虛部q2（圖3a）突然下降（δq2<0）並迅速恢復。另一方面，理論計算結果（圖3，c）顯示了在A-exciton附近（黑色虛線箭頭），初始能量Ex處，穩態（黑色虛線）和激發態A-exciton能量Ex』（藍色箭頭）分別的色散關係。

 

為了弄清各種瞬態機制，微分色散關係被研究者引入。首先，研究者定義了微分關係：δqj=qj,p – qj,r，（j=1,2 分別代表波矢的實部和虛部，p, pump激發態，r 穩態）。研究者的理論及實驗微分色散關係結果（圖3 d、e）成功顯示了光誘導轉變中A-exciton的動力學行為。結果表明：A-exciton附近微分色散的特徵是由兩個伴隨效應引起的：（i）僅在Δt=0時觀察到的A-exciton的7 meV藍移； （ii）A-exciton的漂白（定義為光譜頻譜展寬和/或振蕩強度降低（見圖3d）。 趨勢（i）在1 ps內恢復，與抑制耗散的動力學一致（圖3a）。因此，研究者得出結論，A-exciton共振的瞬態藍移是由於相干的光誘導過程所引起。 趨勢（ii）持續時間更長，因此歸因於非相干激子動力學。

圖3：WSe₂中波導模的微分色散和動力學研究。

a: δq2與Δt曲線；b: δq1與Δt曲線;  c: 平衡和非平衡條件下洛倫茲模型計算的色散關係；d: 理論微分色散關係；e: 實驗微分色散關係

 

綜上所述，波導的瞬態納米超快成像使我們能夠以亞皮秒（ps）時間解析度來量化光誘導變化的WSe₂光學特性。研究者在WSe₂上成功觀察到了光誘導相速度的大幅變化，這表明所觀察到的效應可能在範德瓦爾斯半導體中普遍存在。此外，研究者的研究結果表明，我們可以按需調諧範德瓦爾斯半導體的光學雙折射行為。另一方面，研究者的工作開創性地發展了利用tr-SNOM探測超快激子動力學的工作，並為利用波導作為定量光譜學工具研究納米級光誘導動力學鋪平了道路。研究者認為這種超快泵浦探測方法的高空間和時間解析度，可能同樣適用於新奇拓撲材料中的邊緣模式和邊緣效應的研究。

 

neaspec公司利用十數年在近場及納米紅外領域的技術積累，開發出的全新納米空間分辨超快光譜和成像系統，其Pump激發光可兼容可見到近紅外的多組雷射器，Probe探測光可選紅外（650-2200 cm^-1）或太赫茲（0.5-2 T）波段，實現了在超高空間分辨（20 nm）和超高時間分辨（50 fs）上對被測物質的同時表徵，可廣泛用於二維拓撲材料、範德瓦爾斯（vdW）材料、量子材料的超快動力學研究。

 

參考文獻：

[1]. Aaron J. Sternbach et.al. Femtosecond exciton dynamics in WSe₂ optical waveguides, Nature Communications , 11, 3567 (2020).