近年來，世界範圍內興起了二維材料的研究熱潮，如厚度小於1nm的單層過渡金屬硫族化合物，有望推進集成電路進一步朝小型化和節能化邁進。其中，對二維材料激子光電行為的研究，在太陽能轉化，析氫反應制氫和高效光電二極體已展現特殊優勢，尤其是其具有特殊的谷自旋而在量子信息處理和存儲方面具有重要應用而受到研究人員的廣泛關注。相較於通常可直接探測的亮激子，暗激子因為自旋封閉，不能弛豫到較低的能級，因而具有更長的壽命，使其在作為量子比特方面更有應用前景。但是有一個挑戰就是暗激子缺少谷自旋這一特殊的谷自由度，這也導致人們不能像探測亮激子一樣用光子來讀取其自旋態，也即無法了解量子比特所攜帶的信息。近日，交大化學化工學院任天輝教授課題組與美國倫斯勒理工學院史夙飛教授合作在Nature Communications發表了題為「Emerging Photoluminescence from the Dark-Exciton Phonon Replica in Monolayer WSe2」的研究論文 (Nat. Commun. (2019) 10:2469, doi.org/10.1038/s41467-019-10477-6)。通過低溫光致發光光譜 (PL)，在高質量的BN/WSe2/BN三明治結構器件中發現，自旋禁閉的暗激子可以通過位於Γ點手性E』』聲子的相互作用，從而和自旋允許的亮激子相互耦合，同時釋放一個手性聲子和一個圓偏光子。因此，研究團隊發現一個全新的合二為一的準粒子(X_D^R)，不僅具有暗激子的長壽命，同時還有亮激子的量子性質，為開發下一代量子信息處理和存儲器件提供堅實基礎。
圖1 暗激子和聲子相互作用示意圖
首先，通過PL隨磁場強度的變化發現(圖2)，由於塞曼效應，激子態X_D^R展現和暗激子X_D類似的光譜行為，都呈現一個V字形圖案；同時可以通過線性擬合得到X_D^R和X_D的g值在誤差範圍內相當，分別為-9.4和-9.3。
圖2 BN/WSe2/BN三明治結構器件PL在磁場下的塞曼效應
其次，通過改變不同載流子濃度，發現X_D^R和X_D都只出現在接近電中性的區域，排除X_D^R是帶電暗激子的可能，並且X_D^R和X_D的在光譜上的能量差為21.6 meV。
圖3 BN/WSe2/BN三明治結構器件不同載流子濃度下的PL性質
圖4 二階微擾理論揭示暗激子與聲子的相互作用機制
最後，藉助第一性原理計算得出E』』模的聲子能量21.8 meV，與X_D^R和X_D在光譜上的能量差21.6 meV高度重合。並通過二階微擾理論揭示，自旋禁閉的暗激子可以通過位於Γ點手性E』』聲子的相互作用，從而和自旋允許的亮激子相互耦合，同時釋放一個手性聲子和一個圓偏光子。
該研究揭示了一種全新的同時具有暗激子長壽命和亮激子谷自旋性質的準粒子，為開發基於TMDs的新型量子光電器件提供有力平臺。論文的共同一作是李志鵬博士，博士生王天盟和金晨皓博士。共同通訊作者是任天輝教授，史夙飛教授和曹霆博士。另外還包括FSU的博士生路正光，日本的Taniguchi和Watanabe 博士，亞利桑那州立大學的Tongay教授，華盛頓大學聖路易斯分校的Li Yang教授和美國國家高磁實驗室的Smirnov博士。
論文連結：
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10477-6