第一作者：劉啟帆
通訊作者：John Liggio
通訊單位：加拿大環境部
論文DOI：
https://doi.org/10.1021/acs.estlett.0c00447
圖文摘要
成果簡介
近日，加拿大環境部JohnLiggio團隊在Environmental Science &Technology Letters上發表了題為「Atmospheric OH Oxidation Chemistry of Particulate Liquid Crystal Monomers: An Emerging Persistent Organic Pollutant in Air」的研究論文，對大氣OH自由基與顆粒態液晶單體化合物（LCM）的非均相化學反應進行研究，從反應動力學和化學機理兩個方面深入解析LCM的大氣演化過程，對未來LCM的大氣監測和風險評估具有重要的指導意義。
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本研究應用流動管反應裝置對兩種典型的顆粒態LCM的大氣光氧化反應進行實驗室模擬，結合在線的氣溶膠質譜儀和電噴霧萃取電離質譜，對LCM的反應動力學、大氣持久性、氧化產物和反應機理進行深入分析。本文首次測定了LCM的非均相光氧化反應速率常數，在此基礎上評估LCM的大氣持久性，發現其大氣壽命高達38天，遠高於AOPWIN模式的預測值（<1天），表明LCM具備很強的大氣持久性及長程遷移的潛力。除了獲取關鍵反應動力學參數，本文還從分子層面揭示LCM的大氣光氧化過程，原位探測LCM的光氧化產物並闡明其轉化機理。這些新發現表明，對於LCM這一新型持久性有機汙染物，在未來的大氣監測和風險評估中應當充分考慮其大氣演化過程，進而建立完善的調控政策。
引言
近年來，電視機、電腦、智慧型手機等液晶屏電子設備的使用日趨頻繁，已經進入人們的日常生活中。LCM作為重要的人工化學品，廣泛應用於液晶屏中，並在室內環境中被直接檢測到。鑑於LCM具有環境持久性、生物累積性和健康危害等特徵，LCM被認為是新型持久性有機汙染物，對其環境效應的評估是當務之急。然而，LCM在大氣中的遷移與轉化規律尚不明晰，目前還沒有對LCM大氣光氧化反應研究的報導，LCM光氧化過程的關鍵反應動力學參數仍然未知，這極大的限制了對其大氣持久性的認識。此外，LCM的大氣光化學產物和化學反應機理也不清楚，妨礙了對其環境和健康風險的評估。針對以上科學問題，本文從反應動力學和化學機理兩個方面切入，深入揭示LCM的大氣演化過程，為LCM的調控政策提供科學依據。
圖文導讀
圖1. 兩種LCM在非均相光氧化反應前後的電噴霧萃取電離質譜差譜圖（氧化後的質譜—未反應的質譜），其中正值代表氧化產物的質譜峰，負值代表LCM母體化合物的質譜峰。
圖2. LCM的非均相光氧化反應機理，反應通道1：OH與烷基反應，生成一系列的過氧化物、羰基化合物和羧基化合物。反應通道2：OH與苯環反應，一部分進行非開環反應，維持原有的LCM碳骨架不變，生成系列含有OH、OOH、C=O等多官能團的加成產物；另一部分進行開環反應，生成系列α,β-不飽和羰基化合物。
圖3. LCM的大氣壽命評估。基於實驗室實測值估算的顆粒態LCM的大氣壽命是基於AOPWIN模式值估算的氣態LCM大氣壽命的27—34倍（黑色實線vs.黑色虛線；紅色實線vs.紅色虛線）。此外，LCM的大氣壽命也高於其他備受關注的高風險有機汙染物，比如有機磷酸酯阻燃劑（EHDP）和溴代阻燃劑（BDE-28），表明LCM具備很強的大氣持久性及長程遷移的潛力。
主要作者介紹
第一作者：劉啟帆，中國科學院化學研究所博士，加拿大環境部博士後。研究方向為新興化學品的大氣遷移與轉化及健康效應，主要聚焦於新型持久性有機汙染物和無機工程納米顆粒物的大氣演化過程。以第一作者身份在Environmental Science & Technology Letters，Environmental Science & Technology等期刊發表論文十餘篇。
通訊作者：John Liggio，加拿大環境部研究員。主要從事大氣環境化學研究，包括大氣持久性有機物的遷移與轉化及健康效應、二次有機氣溶膠的生成和演化、北美城市以及油砂地區的空氣品質監測及環境風險評估等工作。現任Atmospheric Chemistry and Physic和Scientific Report雜誌編委，世界氣象組織全球大氣監測項目（WMO-Global Atmosphere Watch Program）科學顧問委員會成員。已在Nature, Naturecommunications, PNAS, EnvironmentalScience & Technology Letters，Environmental Science & Technology等期刊發表論文80餘篇。
原文連結：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.estlett.0c00447
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