擴散是一個普遍存在於物理、化學、生物以及材料領域的基礎物理過程。最簡單的擴散過程，如微粒在液體中的布朗運動，能夠準確地用Stokes-Einstein關係進行定量的預測。然而，在實際情況下，擴散往往發生在具有複雜結構和相互作用的介質中。例如：半導體材料中的摻雜原子的擴散，膠體粒子在高分子聚合物中的運動，以及生物大分子在細胞內的輸運等等。在這些情況下，擴散受到環境動態結構的影響，特別是當擴散粒子和介質的特徵尺寸相近的情況下，連續介質的簡化模型也不再適用了。同樣的原子在不同的環境中擴散係數會有幾個數量級的差異。因此，定量預測複雜介質中的擴散動力學，特別是尋找具有普適性的標度關係就成了研究者長期以來追求的目標。
理論研究很早就提出了一個粒子擴散係數與介質結構熵S2之間的指數標度關係，並在眾多的計算機模擬研究中得到了證實。同時，這一模型也存在一些爭議，例如在低濃度條件下，一些計算機模擬的結果發現擴散係數與結構熵S2明顯偏離這一簡單的指數關係。在實驗上，關於擴散動力學與介質結構之間的研究非常少，特別是對已有標度關係的普適性目前在實驗上還無法得到判定。這主要是由於在原子系統中，同時觀測擴散粒子的運動和介質的結構熵比較困難。在這一方面，膠體體系有獨特的優勢，利用光學顯微方法，能夠實現膠體粒子和擴散介質的同時測量，是檢驗和探索新的複雜介質中擴散規律的理想平臺。
最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心軟物質重點實驗室SM8組博士生寧魯慧和博士後劉鵬在陳科研究員和楊明成副研究員的指導下，利用光學顯微實驗和計算機模擬，系統地研究了在準二維膠體系統中示蹤螢光粒子在複雜結構背景中的擴散動力學。他們利用帶電膠體粒子組成不同的背景結構，包括有序的晶體背景和無序的液體背景（圖1），並觀察螢光小球在背景中的擴散。通過測量螢光粒子的長時間擴散係數和系統的兩體結構熵S2，他們發現在無量綱化之後，不同系統中的粒子擴散係數唯一地依賴於體系的結構熵，從而第一次在實驗上證實了擴散動力學與介質結構之間存在普適的標度關係（圖2a）。然而，已有的理論模型均不能定量擬合實驗測得的普適曲線（圖2中紫色實線和黃色點線），其中指數標度模型在高結構熵區域嚴重偏離了實驗結果。為了解決這一問題，他們從擴散的微觀機制出發，同時考慮了膠體溶液中溶劑分子的影響，提出了一個新的擴散係數與系統結構熵之間的標度關係。新的標度律能夠在三個數量級的變化範圍內定量的預測膠體粒子在不同環境中的擴散係數。這一標度關係的普適性通過計算機模擬在更大範圍內的介質背景中得到了驗證（圖2b）。這一發現為預測和調控複雜環境中的擴散現象提供了一個有力的工具，並為探索在非平衡態條件下如玻璃化轉變和活性體系中的擴散過程提出了一條新的思路。相關結果最近發表在物理評論快報上（Physical Review Letters, 122, 178002 (2019)）。
該項工作獲得了國家自然科學基金委（批准號11874397, 11674365, 11474327, 11774393）、科技部973項目（2015CB85680）的資助。
文章連結：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.122.178002
圖1. 示蹤螢光粒子在不同晶格背景和無序背景中擴散的顯微圖片。
圖2. 示蹤螢光粒子的無量綱擴散係數D*與兩體結構熵S2之間的普適關係。a)實驗數據與理論擬合，b)模擬數據與理論擬合。
編輯：井上菌
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