未來網高校頻道10月14日訊(記者 楊子健 通訊員 張金鋒）近日，合肥工業大學化學與化工學院冉瑾副研究員課題組和中國科學技術大學徐銅文教授科研團隊合作研發出一種高通量、高截留、高穩定的g-C3N4基二維納濾膜。相關成果以「Acid Spacers Endowing g-C3N4 membranes with Superior Permeability and Stability」為題於2019年9月11日在線發表在國際頂尖期刊《德國應用化學》上（Angewandte Chemie International Edition, 2019, DOI: 10.1002/anie.201908786）。冉瑾副研究員為論文第一作者，該校化學與化工學院研究生潘婷為第二作者；中國科學技術大學徐銅文教授為通訊作者。
據了解，目前，用於納濾領域的二維（2D）膜主要由石墨烯、石墨烯衍生物、過渡金屬滷化物等納米片組裝而成。相較於傳統的聚合物基納濾膜，2D膜的通量明顯提升。但是2D膜中的傳輸通道依附納米片而存在，傳輸通道較長限制了水通量的進一步提升。g-C3N4是一種類石墨烯的2D材料，並且片層內具有豐富的三角納米孔。已有研究表明，由g-C3N4納米片組裝而成的二維通道可以允許水分子在層間進行無摩擦運動，且平面內的三角納米孔提供了額外的水分子傳輸通道，有望實現水分子的快速運輸。然而，實驗測定g-C3N4膜的水通量甚至小於由緻密納米片構成的2D膜。
研究團隊深入分析g-C3N4基2D膜水通量過低的原因，認為是由於其狹小的層間距（0.32 nm）不利於水分子的快速運動和傳遞。以往研究也證明，儘管水分子在石墨烯層間可以暢通無阻的運動，但純石墨烯膜水通量也較低，而修飾後的氧化石墨烯膜具有更高的水通量。這主要是由於氧化區域可以打開層間，使氧化石墨烯膜具有更寬的水傳輸通道。受到氧化石墨烯結構的啟發，本研究通過插層具有強酸性功能基團的磺化物，來打開g-C3N4膜層間通道。
選擇磺化物來改性g-C3N4膜主要基於兩點考慮：1.磺酸基團在有機酸中具有較強的酸性，有望成功進入g-C3N4膜層間；2.磺酸基團可以與g-C3N4納米片上的鹼性位點發生酸鹼作用，以保證g-C3N4膜具有優異的抗溶脹性能。X射線衍射數據表明改性後的g-C3N4膜晶間距相較於純g-C3N4膜晶間距增加了0.1 nm，證明了磺化物質可以增加層間距。進一步，分子力學模擬表明在插層分子附近的層間通道是晶間距的兩倍，如此大的層間距可以實現水分子的快速運輸。同時，紅外、紫外等光譜數據證實了磺酸基團可與g-C3N4上的鹼性基團發生酸鹼作用。
納濾實驗證明，相較於純g-C3N4膜，改性後的g-C3N4膜的水通量提高了兩個數量級，並且具有與純g-C3N4膜同等優異的截留性能。其中，磺化聚苯醚插層的g-C3N4膜水通量高達8867 L h-1 m-2 bar-1，高於以往報導的氧化石墨烯、MXene等納米片構成的2D膜。並且，改性後的2D膜通道在酸鹼和高壓環境中表現出了優異的穩定性。該研究對於開發高通量、高穩定性的2D膜提供了新思路。
據悉，上述工作得到國家自然科學基金、中央高校基本科研業務費等項目的資助。