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近日，合肥工業大學化學與化工學院孔祥華副教授與有關單位合作，通過嵌入氮摻雜石墨烯中的單分散鈷原子觸發單質硫和多硫化鋰的表面介導反應，讓具有超高負載量的硫正極展現出良好的比容量和循環穩定性，為實現高性能鋰硫電池開闢了新路徑。相關成果以「Cobalt in Nitrogen-Doped Graphene as Single-Atom Catalyst for High-Sulphur Content Lithium-Sulphur Batteries」（嵌入氮摻雜石墨烯中的單原子鈷催化劑助力高硫含量鋰硫電池）為題發表於國際著名學術刊物J. Am. Chem. Soc.（J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 3977-3985）。
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鋰硫電池由於極高的理論能量密度（2600Wh kg−1）和低廉的材料成本被認為是下一代高能量密度二次電池的重要選擇。然而，正極中硫的低負載量、快速容量衰減和低庫倫效率限制了鋰硫電池的商業化進程。引起這些問題的主要原因之一是在充放電過程中，硫的多電子反應伴隨著導電能力極差的單質硫和硫化鋰的分解與形成，這一過程極大的限制了電化學反應的可逆性和硫的利用率。
近年來，各種納米催化劑，如金屬、氧化物、硫化物和氮化物納米顆粒，均被發現可增強鋰硫電池的反應動力學。單原子催化劑是負載在固體基底上單分散單原子，理論上具有100%的原子利用效率，其結合了非均相和均相催化劑的優點。此外，由單原子構成的結構明確的活性中心可作為模型系統，以獲得對催化反應途徑的深入理解。
圖：鈷-氮摻雜石墨烯結構及催化性能
孔祥華副教授科研團隊通過鈷-氮配位將單分散鈷原子嵌入到氮摻雜石墨烯中。結合原位X射線吸收譜和第一性原理計算發現鈷-氮-碳配位中心作為雙功能電催化劑分別促進放電和充電過程中硫化鋰的形成和分解。具有高達90%硫質量比的正極複合材料具有1210 mAh·g-1的質量容量以及5.1 mAh·cm-2的面積容量；電極盤上的硫負載量為6.0 mg·cm-2時，每單次循環的容量衰減率僅為0.029%。該研究工作為利用單原子催化劑設計先進的導電主體提供了重要參考，對高性能鋰硫電池的研發具有重要的指導作用。
該論文由合肥工業大學化學與化工學院、中國科學技術大學、臺灣淡江大學以及中科院化學所多家單位共同完成。化學與化工學院孔祥華副教授為第一通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、中科院先導科技專項等項目的資助。
文獻連結：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/jacs.8b12973
來源 | 合肥工業大學新聞文化網 編輯 | 化學加
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