JACS封面文章!南科大谷猛團隊在單原子催化領域取得重要進展

2021-01-09 網易

2020-05-19 04:51:40　來源: 化學加網

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　　近日，南方科技大學材料科學與工程系（下簡稱「材料系」）副教授谷猛課題組、物理系副教授徐虎課題組聯合俄勒岡大學教授馮振興團隊在單原子催化領域取得重要進展，相關研究成果在國際頂級學術期刊《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上在線發表，並被選為封面論文。論文題目為「高銥單原子負載氧化鎳用於高效電催化析氧（Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramatically enhance oxygen evolution reaction）」。

　　

　　圖1. 谷猛團隊研究成果登上JACS封面

　　電解水是儲存風能和太陽能非常有效的方法，但是由於析氧反應的4電子過程過於緩慢，極大影響了電解效率和能量利用率。目前商業的析氧催化劑如IrO2和RuO2等，由於含有大量貴金屬，成本較高，難以大規模應用。近年來，單原子催化劑（SACs）因其在電化學反應中的諸多優勢，如活性位點均一、產物選擇性高、原子效率高等，備受關注。

　　

　　圖2. 高密度銥單原子在氧化鎳表面的佔位的球差矯正透射電鏡圖

　　該研究提供了一種簡單且非常有效的方法生產超高Ir負載的NiO催化劑，使Ir單原子在NiO上的負載達到了前所未有的~18wt%。通過該方法負載的Ir單原子位於氧化鎳表層，且Ir處於表層Ni的原子佔位。獨特的原子結構導致Ir的氧化態約為4+。合成後的樣品在260 mV的過電勢下，其OER電流密度是IrO2的46倍，是未負載單原子的NiO電流密度的57倍。同時，經過10h的性能測試後，該催化劑的結構和性能基本不變，這表明在較高單原子負載量下，該催化劑的結構仍然能夠保持穩定。研究團隊對其催化路徑進行DFT計算研究發現，取代的Ir原子不但可作為OER的活性位點，還可改善周圍Ni原子的活性，從而使NiO的OER性能顯著提高。

　　谷猛介紹，負載量難以提高是目前單原子催化劑發展的主要瓶頸之一，而這項研究不僅將單原子負載質量分數提高至18%，獲得了目前同類材料報導中的最高負載量，還能使催化劑維持較高的活性和穩定性。另外，谷猛課題組博士後王琦通過這種方法，進一步獲得了高負載量的Mn、Fe、Co、Ru、Ir、Pt等單原子摻雜NiO，驗證了該製備方法的普適性，為單原子催化劑的研究提供了更實用且可靠的研究思路。

　　谷猛表示，該方案工藝簡單，可控性高，通用性強，具有較大的實用性和規模化優點，非常適合工業化生產。此項研究加快了高性能低成本電解水催化劑從實驗室走向工業生產的步伐，有望大幅降低電解水過程的能耗，提高能量利用率。

　　王琦、徐虎課題組博士後黃祥為論文共同第一作者，谷猛、徐虎、馮振興為論文通訊作者，南科大材料係為論文第一通訊單位。本課題的開展和完成得到了國家自然科學基金、廣東省創新創業研究團隊、深圳市孔雀計劃、深圳市清潔能源研究所和南方科技大學分析測試中心大力支持。

　　另外，谷猛課題組此前聯合中科院大連化學物理研究所、上海高等研究院等發表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上的研究成果：Ni-Au雙金屬納米粒子在CO2加氫過程中核殼結構的可逆損失（「 Reversible loss of core–shell structure for Ni–Au bimetallic nanoparticles during CO2 hydrogenation」）, 因揭示了催化過程中實時演變的有效表面，近期被Nature Catalysis重點評論宣傳。評論文章認為，Ni-Au雙金屬催化劑轉變的發現，不僅使人們對該催化劑的反應機理有了更深入的理解，還推動了原位表徵方法在反應過程中材料結構研究的應用。類似的現象也可能出現在其他雙金屬納米顆粒體系以及過渡金屬-半導體異質結構中。在動態原子擴散的驅動下，核-殼結構的消失或形成在適當的反應條件下都可能發生。谷猛研究團隊的工作結合多種先進原位技術，為研究成核過程、晶體生長、晶體結構演變和催化晶體失活過程提供了啟發。未來，原位方法可能不僅局限於固-氣反應研究，還可應用於揭示液-固體系的動力學。

　　谷猛表示，南科大已經建設了世界一流的環境原位透射電鏡系統，開發了此項固體氣體原位新技術，他將帶領課題組繼續探索催化和其他方面未知的科學機理，研發更好的催化劑，為大規模新型工業生產降低能耗，保護人類賴以生存的自然環境。

　　《美國化學會志》論文連結：

　　https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12642

　　《自然-催化》評論論文連結：

　　https://www.nature.com/articles/s41929-020-0451-z

　　《自然-催化》論文連結：

　　https://www.nature.com/articles/s41929-020-0440-2

　　來源 | 南科大新聞網 編輯 | 化學加

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