JACS:單原子Ni催化CO2還原,到底誰才是活性位點?

2021-02-15 催化計

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電催化CO2轉化為增值產品為可持續的碳經濟提供了新的範例。對於CO2電解，單原子Ni催化劑已被實驗證明是有前景的，但理論研究表明理想的Ni–N4位點顯示出不利的能量特性，從而引發了關於單原子Ni催化劑高活性的化學性質的許多爭論。

近日，光州科技學院Chang Hyuck Choi，Jiwon Seo，韓國科學技術高等研究院Hyungjun Kim等研究了具有明確配位環境的四苯卟啉（N4-TPP）和21-氧雜四苯基卟啉（N3O-TPP）錨定的單原子Ni基催化劑的CO2電解。

本文要點

要點1. 光譜和計算研究表明，配體場對稱性的破壞是高活性CO2電解的關鍵，這可導致產生NiI的Ni氧化還原電位增加。

要點2. 進一步研究表明，除對催化劑的活性非常重要外，配體場的對稱性和強度還與Ni中心的穩定性直接相關。

該工作表明描繪配體場強度範圍內的活性-穩定性圖，合理設計單原子Ni催化劑的配體場對實現高效CO2電解至關重要。

Haesol Kim, et al. Identification of Single-Atom Ni Site Active toward Electrochemical CO2 Conversion to CO. J. Am. Chem. Soc., 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c11008

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c11008

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