常熟理工《JMCC》：一種用於白光LED的熱穩定單相螢光粉

導讀：本文採用快速微波輻射法成功合成了單相雙鈣鈦礦型螢光粉NaLaMgWO6。採用X射線衍射和Rietveld精修方法對摻Dy3+的NaLaMgWO6螢光粉的晶體結構進行了深入的研究。透射電鏡（TEM）證實了其形貌。在摻Dy3+的NaLaMgWO6螢光粉中觀察到了單離子黃白光，並利用光譜技術進一步研究了螢光猝滅現象。

來自常熟理工學院、香港浸會大學等單位的研究人員針對白光LED當前面臨的問題進行了相關的研究。相關論文以題目為「Fast synthesis of Dy3+ and Tm3+ co-doped double perovskite NaLaMgWO6: A thermally stable single phase white-emitting phosphor for WLEDs」發表在Journal of Materials Chemistry C期刊上。

論文連結：

https://doi.org/10.1039/C9TC05592D

白光發光二極體（WLEDs）由於其環保、高效、穩定、節能等優點，在過去的幾十年裡得到了蓬勃發展。有許多策略來獲得白光LED。最常用的是將藍光與YAG:Ce3+黃色螢光粉。但由於缺乏紅色發射，這些設備對室內照明的顯色指數較低。另一種方法是基於紫外（UV）晶片與藍色螢光粉、綠色螢光粉和紅色螢光粉的組合。然而，三色螢光粉在同一激發下表現出不同的發光效率和使用壽命，限制了其潛在的應用前景。此外，由於三色螢光粉的失配，這種方法可能導致量子效率較低。另外，還有一個有趣的策略，可以將UV晶片與單晶片相結合相位螢光粉實現白光發射。

本文主要研究了Dy3+和Tm3+共摻雜的NaLaMgWO6單相白色螢光粉的快速合成，並研究了Dy3+在NaLaMgWO6中的猝滅濃度。深入研究了Tm3+與Dy3+之間的能量傳遞、效率和熱性能。有趣的是，由於摻雜離子之間的能量轉移，引入Tm3+離子可以實現白光發射。通過調整稀土離子的摻雜濃度，使NaLaMgWO6:Dy3+，Tm3+螢光粉的CIE坐標由綠色區域向白色區域移動。單相白色螢光粉的發光和熱性能在WLEDs中具有很大的應用潛力。

近幾十年來，微波輻射法已被廣泛應用於有機化合物的合成。微波加熱使反應溫度迅速升高，大大縮短了反應時間。另外，微波輻射法已被用於合成無機螢光粉，但僅用於合成白鎢礦結構的鎢鉬化合物。在900℃下僅需10min就可得到一系列Li3BaSrLa3（WO4）8:Eu3+紅色螢光粉，與傳統的高溫固相反應法相比，合成過程大大縮短。

由於三價鏑離子在黃色和藍色區域有躍遷而被廣泛用作白光的發光中心。但Dy3+離子摻雜的螢光粉的研究報導較少。據報導，稀土離子可以佔據NaLaMgWO6的低對稱位。如果Dy3+離子佔據低對稱位，4F9/2→6H13/2的躍遷強度將高於4F9/2→6H15/2的躍遷強度，產生黃白色發射。為了解決這個問題，可以引入Tm3+，因為它在457 nm左右發射藍光。在Dy3+和Tm3+共摻雜的基礎上，可以實現發射顏色的調製。另一方面，457 nm處的發射光譜與Dy3+的激發光譜很好地吻合，表明摻Tm3+也可以提高這種單相白粉的發射強度。然而，如何在短時間內合成出單相雙鈣鈦礦型螢光粉，同時實現純白光發射，仍然是一個挑戰。

圖1。NaLa0.98Dy0.02MgWO6的TEM圖像（a、b）和HRTEM圖像（c、d）。

圖2。NaLa0.9-yDy0.1TmyMgWO6的螢光光譜。（b）不同波長數下NaLa0.9-yDy0.1TmyMgWO6的歸一化強度。（c） NaLa0.98-zTm0.02DyzMgWO6的光致發光光譜。（d）NaLa0.98-zTm0.02DyzMgWO6中Tm3+與Dy3+之間的能量轉移效率。

圖3。NaLa0.94Tm0.02Dy0.04MgWO6在不同溫度下的發射光譜。

（文：愛新覺羅星）

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