吉林大學劉才龍在《Nature》子刊發表離子型氨水冰存在的實驗證據

2020-11-30 吉林大學

【消息來源：原子與分子物理研究所】吉林大學原子與分子物理研究所劉才龍副教授與巴黎礦物學、材料物理與宇宙化學研究所Frédéric Datchi等人合作，從實驗上證明氨水冰在常溫和壓力高於7.4GPa的條件下會以無序的離子型分子合金相形式存在。該成果以「Topologically frustrated ionisation in a water-ammonia ice mixture」為題，發表在2017年10月20日出版的《Nature Communications》雜誌上，劉才龍為該論文的第一作者。

巨型冰星球類木行星及其衛星內部由大量的水、氨和甲烷等「冰」組成，各式各樣的氫鍵和少量的重金屬元素形成了它們的核心。在不同的溫壓條件下，這些「冰」均可以多態形式存在，例如：水冰存在17個相，氨冰至少存在5個相。這種多態包括各種分子結構相，還包括離子相和超離子相。離子相內部各原子或基團以離子鍵結合。超離子相籠統的說，則為質子在晶體之間自由擴散。在超離子相中的快速質子擴散可能與解釋海王星或天王星的異常磁場有關。

與純組分相比，氨水混合物無疑是眾多化學品中最能引起科學家興趣的，因為它們可以形成完全連接的HOH...NH3和H2NH...OH2氫鍵網絡，且氨水混合物更接近於描述冰行星。在自然界中存在三種氨水純相混合物，分別為：「氨的一水合物(AMH, NH3:H2O=1:1)，氨的二水合物(ADH, NH3:H2O=1:2)和氨的半水合物(AHH, NH3:H2O=2:1)」。該文中，研究者以AMH為研究對象，利用高壓原位紅外吸收光譜和拉曼光譜確定：AMH分子冰與離子冰的相轉變壓力為7.4GPa。利用高壓原位同步輻射X光和中子衍射技術確定：當壓力高於7.4GPa時，這種新結構相為具有體心立方結構的Imm無序分子合金相和具有P4/nmm結構的離子相混合組成。從頭算原子模擬計算方法結果揭示：「Im3m無序分子合金相在10GPa會壓致部分離子化，形成一種混合的離子-分子合金。完全離子化被無序拓撲阻挫型離子化所取代，使得質子從水轉移到氨分子上取決於近鄰環境。這種AMH的離子型分子態，被冠名以無序的離子型分子合金（disordered ionico-molecular alloy，簡稱DIMA），屬於一種非常規冰的形式。

氨冰在常溫下的分子-離子相轉變實驗壓力為150GPa，超離子相轉變溫壓條件為：T>700K和P>60GPa；水冰的超離子化相轉變溫壓條件為：T>1000K和P>47GPa，離子化理論壓力為1.4TPa。AMH冰在常溫下發生離子化轉變的壓力僅為7.4GPa，遠低於氨冰和水冰，預示其超離子相存在於更低的溫壓區域內，這對科學家通過實驗和理論模擬研究其超離子相來解釋海王星或天王星的異常磁場具有極為重要的意義。

論文全文連結：

https://www.nature.com/articles/s41467-017-01132-z

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