寧波材料所在電化學製備過氧化氫研究中取得進展

2021-01-09 瀟湘晨報

過氧化氫（H2O2）作為一種環境友好型氧化劑，在醫用消毒、汙水處理、紙漿漂白、精細化工等領域被廣泛應用，且呈現不斷增長趨勢。工業上H2O2通過蒽醌循環法實現大規模製備，但此過程耗能高、汙染嚴重、需大型生產設備，同時高濃度的H2O2運輸存在安全隱患。與此相比，利用簡易的電化學裝置，通過2e-的電化學氧還原反應（2e- ORR）過程製備H2O2，可有效避免H2O2的大規模運輸，實現H2O2現制現用，具有安全便攜、綠色環保的特點，具有廣闊發展前景，該技術的核心是開發新型高效、低成本的電催化劑。因此，深刻理解催化反應機制，建立催化劑結構與性能之間的「構效關係」具有重要的現實意義。

中國科學院寧波材料技術與工程研究所研究員陳亮、陸之毅團隊，通過理論模擬，發現原子級分散的Lewis酸性位點（M-O，M = Al、Ga）具有提升含氧碳（O-C）材料電化學製備H2O2的潛在能力（Nat. Commun. 2020，11，5478）。計算結果表明，M-O有效調節相鄰C催化位點的電子結構，優化反應中間體（*OOH）在催化位點上的吸附-脫附強度（圖1）。實驗中，研究人員以具有高含量M-O成分的同構MOF（Al-MIL-53、Ga-MIL-53）為前驅體，通過熱解、鹼洗，製備出具有原子級分散的Lewis酸位點的O-C（M）材料（圖2）。催化結果表明，O-C（M）的鹼性2e- ORR催化性能隨催化劑Lewis酸性增加而顯著增長，兩者呈正相關。Lewis酸性最強的O-C（Al）呈現出最佳的2e- ORR催化性能（圖3）。

此外，O-C（Al）在中性2e- ORR中具有優異的催化活性和穩定性，這對H2O2的實際應用具有重要意義。在30 mA·cm-2的電流密度下，1小時內H2O2的產量達到～867ppm（選擇性為92%），可用於紙張的漂白（圖4）。該研究為電化學製備H2O2提供了高效、低成本的電催化劑，具有潛在應用價值。

研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研究開發計劃、博士後創新人才支持計劃、中國博士後科學基金等的支持。

圖1.（a）理論計算模型；（b）2e- ORR催化性能的模擬火山圖；（c）Lewis酸性位點對鄰近C原子電子結構的影響

圖2.（a-c）O-C（Al）的SEM、HRTEM和ac-STEM；（d）XRD；（e）XPS；（f）固體核磁；（g-h）同步輻射數據

圖3.（a-c）鹼性條件下2e- ORR活性、選擇性及Tafel斜率；（d）高過電位下的2e- ORR的選擇性；（e）O-C(Al)的2e- ORR穩定性；（f）NH3-TPD性能；（g）Lewis酸性和2e- ORR性能的關聯性

圖4.（a-c）中性條件下2e- ORR活性、選擇性及穩定性；（d）H-cell測試；（e）紙張漂白實驗

【來源：寧波材料技術與工程研究所】

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