鉍基鈣鈦礦量子點上滷素位點CO2光還原制CO

2020-09-23 科轉雲

電子科大ACS Nano：鉍基鈣鈦礦量子點上滷素位點CO2光還原制CO

全無機無鉛鉍（Bi）滷素鈣鈦礦量子點（PQDs）具有獨特的結構和光電性質，為CO2選擇性光還原提供了廣闊的空間。然而，目前，還沒有關於在太陽光碟機動下的Bi基PQD上高選擇性地將CO2轉化為CO的研究，表面滷素相關活性位點促進的確切反應路徑/機理也還不清楚。

近日，電子科技大學董帆教授報導了一系列無毒穩定的Cs3Bi2X9 （X=Cl，Br，I）PQDs，用於氣固界面CO2選擇性光催化還原為CO。

本文要點

要點1. 結果顯示，在所有已報導的純相PQD中，合成的Cs3Bi2Br9 PQD的CO2-to-CO轉化效率最高，在AM 1.5g模擬太陽光照射下，CO產率為134.76 μmol g-1，選擇性為98.7%。

要點2. 基於原位DRIFTS研究，研究人員動態監測了表面滷素相關的活性位點和反應中間體，並對其進行了精確的解構。結合密度泛函理論（DFT）計算表明，表面Br位點有利於優化表面鍵合中間體的配位方式，降低了由·CO2-生成COOH-中間體的限速步驟反應能。


這項工作對太陽能燃料生產中涉及滷素的催化反應機理進行了深入的研究。


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