中國科學院上海矽酸鹽研究所研究員劉建軍團隊和新加坡南洋理工大學教授範紅金團隊合作研究，在二維硫屬化合物二硫化鉬（MoS2）面內催化結構設計方面獲重要進展。研究人員理論計算發現，催化吸附位點（S）與相連接的過渡金屬組成區域活性中心，首次提出區域電負性概念進行催化劑設計，選擇不同過渡金屬原子摻雜MoS2面形成不同局域結構，通過不同TM—S化學鍵特徵調控MoS2基面電荷轉移能力，實現析氫催化活性優化。相關研究成果近日發表於《自然—通訊》，並得到國際審稿人積極評價。
設計低成本、高活性析氫催化劑高效制氫是建立氫能源系統的重要組成部分，MoS2具有製備簡單、結構穩定、催化活性可調的優勢，因此被視為非常有潛力的酸性電解水制氫催化劑。然而，其高活性位點大部分限定在有限的邊界處，如何實現MoS2面內位點活化是推動其實際應用的關鍵。
為此，研究人員基於理論計算、實驗合成與電化學表徵緊密合作，發現具有中心硫空位的三角鈷摻雜MoS2基面中表現出卓越的析氫催化性能，在每平方釐米10毫安電流密度下過電勢僅為75毫伏，在電流密度每增大或者減少10倍的情況下，電位的移位是57毫伏，是目前報導二維MoS2電解水制氫催化性能優異的材料之一。
同時，劉建軍團隊系統研究了MoS2四種經典摻雜缺陷與邊界結構不同過渡金屬元素對電子態和陰陽離子電催化活性的調控，提出區域電負性作為一個催化活性描述符，建立了配位環境、摻雜原子電負性、原子半徑和價電子數與區域電負性的定量關係，為高活性篩選提供理論基礎。相關成果發表於美國化學學會主編的《材料化學》。
相關論文信息：https://www.nature.com/articles/s41467-020-16111-0
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.9b04377
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