姚建年/王熙Angew:構築雙催化位點新型電荷催化劑實現高效析氫
2020-07-09 研之成理
▲第一作者：陸飛，伊丁；通訊作者：王熙教授、姚建年院士
通訊單位：北京交通大學
論文DOI：10.1002/anie.202008117
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根據姚建年院士與王熙教授提出的原子暈效應（Atom-Realm Effect）理論新認知，團隊通過針對電荷催化的精準調控進行了探索，同時也通過針對模型催化劑的電荷層次的精準調控研究進而完善電荷催化的這一新催化路徑。鑑於此，團隊在構建具備豐富鈦空位的單層二氧化鈦納米片的基礎上，通過靜電吸附-錨定的策略實現了鉑在陽離子缺陷二氧化鈦納米片（Ti1-xO2）上的原子級嵌入分散（Pt1O1/Ti1-xO2），憑藉PtO4原子暈內部的電荷轉移，實現了高活性且結構穩定的Pt-OPt雙催化位點的一類新型電荷催化劑。
背景介紹
催化活性位點的概念由Taylor於1925年提出，迄今為止，對於活性位的深層次識別與調控一直是精準催化調控的重中之重。釐清催化位點的本徵特性及其作用機制一直是深入理解催化反應及構建新反應體系的必由之路。基於對催化劑固有特性的識別（晶格，電荷，軌道，自旋），通過對活性位電子結構的精準調控，是實現高效催化的一條重要的途徑。
研究出發點
在對原子暈效應的充分理解上，針對活性位的電荷層次的電子結構進行調控，實現了雙催化位點的精準構造。在此基礎上實現了高效且穩定的析氫性能。
圖文解析
▲圖1.雙位點催化劑合成策略路徑
▲圖2.雙位點催化劑的精細結構表徵(AFM，實驗及理論模擬STEM，實驗及理論模擬XAFS譜).
▲圖3。HER催化性能及穩定性；原位XAFS及原位紅外譜；理論計算示意圖
總結與展望
催化劑的精準調控，尤其是構建原子暈催化劑以將其拓展至電荷催化劑（charge catalysts）、軌道催化劑（orbital catalysts）以及自旋催化劑（spin catalysts），將是實現高效催化的有效途徑。在此基礎上，電荷催化（charge catalysis）、軌道催化（orbital catalysis）以及自旋催化（spin catalysis）的更深層次的催化機制將得到進一步的明晰，實現精準催化。
作者介紹
王熙教授：現為北京交通大學教授、博導，兼任化學與精細化工廣東省實驗室副主任。2004年7月本科畢業於內蒙古大學材料化學專業；2007年7月碩士畢業於中國科學院過程工程研究所化學工程專業；2010年博士畢業於中國科學院化學研究所物理化學專業。2010年10月至至2015年9月，在日本國立物質材料所作JSPS博士後，後任ICYS研究員。研究領域王熙教授以能源催化為研究主線，從活性位解析出發，通過對催化模型的薛丁格方程求解，形成了指導活性位精準調控的「原子暈效應」理論新認知，將對「活性位」的認知從幾何結構層次推進到電子結構層次，並將其應用於能源催化。實現了矽碳鋰電負極50噸/年規模的工業化生產，合作1500噸/年的重整催化劑工業級試生產。發表了Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Joule等SCI論文120篇；論文被引用8500餘次、H因子51. 應邀擔任iScience（Cell子刊）編委和《纖維素科學與技術》副主編，南方光源指導委員會委員等。憑藉原子暈效應（Atom-Realm Effect，AR）的提出，王熙教授入選「中國青年化學家元素周期表」青年化學家，代言「氬 Ar」元素。
課題組主頁：www.atomrealm.com
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