Nature Commun 華東理工大學光催化劑理性設計取得最新研究進展

2021-02-15 化學科訊

高效催化劑的精確設計是多相催化追求目標之一。然而，基於理性指導的設計調控策略仍舊匱乏，特別是對於複雜的光催化體系而言更是如此。近日，華東理工大學化學與分子工程學院計算化學中心和工業催化研究所的王棟特聘副研究員，在金屬負載型TiO2光催化劑理性設計方面取得最新研究進展，研究成果以「Function-oriented design of robust metal cocatalyst for photocatalytic hydrogen evolution on metal/titania composites」為題，發表在Nature Communications上。

相較於傳統的多相催化反應，光催化過程既包括催化劑表面的多相催化反應，又涉及光吸收和光生電子/空穴的分離與傳輸等複雜物理工作。針對廣泛用於光解水析氫反應（HER）研究的Pt/TiO2催化劑，課題組前期工作表明，TiO2負載Pt顆粒呈現明顯的尺寸效應，即較小的Pt團簇具有良好的電子傳輸特性，但其表面催化HER活性較低，而較大的Pt顆粒則表現出相反的趨勢並受限於電子傳遞效率，故而可以通過調節Pt負載顆粒尺寸以獲得電子傳輸效率和表面催化活性的平衡（ACS Catal., 2018, 8, 7270-7278）。由此，課題組進一步推測：界面第一金屬層可能與電子轉移過程密切相關，而外表面層則與表面催化反應活性相關（layer-dependent catalytic function）；通過進一步優化各金屬層的專屬功能，有望提高光催化整體性能。

基於上述思路，課題組提出了一種功能導向的光催化HER金屬助催化劑設計策略，可以同時在電子轉移和表面催化兩方面都取得了優異性能，而不再折衷以求兩者平衡。研究首先探尋了界面處高效的電子轉移材料，進而通過優化複合材料結構和計算電子定向轉移能、確定HER過渡態和能壘、驗證催化劑穩定性等方面，從理論上闡明合適的金屬種類和恰當的堆垛順序是提高光催化性能的關鍵，並預測Pt/Cu/TiO2為高效且廉價的光催化析氫材料。更重要的是，該工作開創性地提出了金屬/氧化物材料的電子轉移效率描述因子，預期可以通過協同傳統多相催化描述因子來推動高效光催化劑篩選和理性設計，具有重要理論價值和科學意義。

該論文以華東理工大學為唯一通訊單位，王棟特聘副研究員為第一及通訊作者，並得到了龔學慶教授的指導。該工作獲得了學校費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心、結構可控先進功能材料及其製備教育部重點實驗室、國家自然科學基金和國家重點研發計劃、中央高校一流學科建設引導專項的支持。

來源：華東理工大學

原文連結：

www.nature.com/articles/s41467-020-20464-x

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