研究發現二維異質結熱電子弛豫的新路徑

2021-01-20 中科院之聲

以二硫化鉬(MoS2)為代表的過渡族金屬硫族化合物，因其合適的能帶結構和光學性質，在光電子器件等用途中有著很好的應用前景。單層過渡金屬硫化物堆疊而成的二維異質結，在新型光電子和光伏器件領域具有十分廣泛的使用潛力。最近的超快雷射實驗發現，二維異質結中激發的電子-空穴對的分離過程能夠在50 fs的超快時間尺度發生，為極大提高光電器件的響應速度提供了可能。然而，對於決定器件工作性能的微觀機理，比如超快電子/空穴動力學、層間能量轉移以及層間熱激子的形成等，因缺乏深入的研究而大都處於空白狀態。


最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10課題組博士生張進在研究員孟勝的指導下，與哈佛大學教授Efthimios Kaxiras、北京大學研究員劉開輝、帝國理工學院教授Johannes Lischner等合作，發現一種新的界面熱電子弛豫機制。他們研究了第二類半導體異質結MoS2/WSe2界面，特別是其在光激發後的電子/空穴動力學，從時間尺度分析載流子的弛豫和界面傳輸過程（圖1）。第一性原理含時密度泛函動力學模擬表明，單層過渡金屬硫化物深能級激發的熱載流子弛豫時間尺度大約為數百飛秒。一般認為，二維材料是通過微弱的範德華作用堆垛而成，範德華作用導致的層間電子躍遷應遠遠慢於因共價鍵結合的層內電子弛豫時間。但是，電子動力學計算結果表明在二維異質結界面中，光激發產生的熱載流子層間躍遷 (~100 fs) 明顯快於層內弛豫(~700 fs)，因此熱載流子更傾向於通過層間來回躍遷弛豫到帶邊（圖2）。這是一個從未被人們留意的熱電子/熱空穴弛豫的新機制，在很多二維材料異質結界面、甚至傳統半導體的異質結界面應該廣泛存在。其主要機制源於孟勝課題組此前提出的範德華異質結層間強耦合電子傳輸機制；該傳輸機制具有強烈的相干性，甚至能打破費米黃金規則的限制（Adv. Sci. 4, 1700086 (2017)）。該研究發現一種熱電子弛豫新機制，建立了過渡金屬硫化物異質結中層間相互作用與電子動力學之間的微觀圖像，為今後範德華多層異質結的設計和性能優化提供了重要的指導原則。主要研究結果發表於Nano Letters 18, 6057-6063 (2018)。


該項研究工作得到國家自然科學基金項目（項目批准號11774396, 11474328 和 51522201）、科技部（項目批准號2016YFA0300902, 2015CB921001 和2016YFA0300903)的資助。


圖1. 二維材料異質結中光激發誘導載流子的不同弛豫過程。


圖2. 二維材料異質結中光激發後不同路徑熱電子過程的對比。


來源：中國科學院物理研究所


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