12.4%!上科大非鉛鈣鈦礦太陽能電池效率破紀錄

北極星太陽能光伏網訊:在國家重點研發計劃的支持下，上海科技大學物質學院寧志軍課題組在非鉛鈣鈦礦太陽能電池方面取得重要進展。通過器件結構的改進將錫基鈣鈦礦太陽能電池的開路電壓提高到了0.94 V，實現了12.4%的光電轉化效率，這是目前國際上已報導的穩態輸出效率最高的非鉛鈣鈦礦太陽能電池。該成果以「Ultra-high open-circuit voltage of tin perovskite solar cells via an electron transporting layer design」為題，在Nature Communications上發表。

太陽能電池已成為一項重要的清潔可再生能源利用技術。基於鈣鈦礦的單節和疊層電池是目前最有前景的新型高效低成本太陽能電池。但是目前的鈣鈦礦太陽能電池大多基於重金屬鉛的材料體系，可溶性的重金屬鉛帶來的環境問題將阻礙其商業化進程，因此環境友好型的非鉛鈣鈦礦太陽能電池是重要的研究方向。

錫基鈣鈦礦具有和鉛鈣鈦礦相似的電子結構和相媲美的半導體性質，包括高吸光係數、高載流子遷移率和理想的帶隙，是環境友好型鈣鈦礦太陽能電池的理想材料。但是相比於鉛鈣鈦礦太陽能電池，錫基鈣鈦礦太陽能電池的開路電壓較低，目前性能最好的錫鈣鈦礦太陽能電池開路電壓在0.6 V左右、光電轉化效率在10%左右，均遠低於鉛鈣鈦礦太陽能電池。限制其性能提升的主要原因是錫鈣鈦礦較低的空位形成能導致較多缺陷，二價錫容易被氧化成四價錫造成結構畸變。此外，錫器件的電子傳輸層能級和錫鈣鈦礦較淺的能級不匹配也是一個重要的因素。

針對上述問題，在前期的工作中，寧志軍課題組引入低維錫鈣鈦礦來製備錫鈣鈦礦太陽能電池。相比於三維結構，低維錫鈣鈦礦的氧化需要更高的能量，因此引入低維結構能提高鈣鈦礦的本徵穩定性。此外，在鈣鈦礦外進行有機分子的包覆可以抑制鈣鈦礦和氧氣的接觸，進一步提高了鈣鈦礦的抗氧化能力。低維結構的引入使器件的效率和穩定性得到了提高。基於低維結構的錫鈣鈦礦太陽能電池實現了5.9%的光電轉化效率1。

在上述低維錫鈣鈦礦的基礎上，寧志軍課題組利用NH4SCN進一步調控錫鈣鈦礦的結晶動力學過程，最終形成2D-準2D-3D梯度結構的錫鈣鈦礦薄膜。該梯度結構鈣鈦礦表面具有單層2D結構，能進一步增強薄膜的抗氧化性。硫氰酸銨的加入增大了晶粒尺寸，降低了薄膜缺陷濃度並提高了載流子傳輸速率。基於梯度結構的錫鈣鈦礦太陽能電池實現了9.4%的光電轉化效率2。

在最近的工作中，寧志軍課題組重新進行了錫鈣鈦礦太陽能電池器件結構的設計。研究人員利用LUMO能級較淺的富勒烯衍生物ICBA取代常用的PCBM做為電子傳輸層材料（圖1a），提高了光照條件下的準費米能級位置。ICBA還抑制了碘離子遷移帶來的n型摻雜，降低了傳輸層和錫鈣鈦礦界面的載流子複合。以ICBA為電子傳輸層的錫基鈣鈦礦太陽能電池實現了0.94 V的開路電壓，並取得了12.4%的第三方實驗室認證的光電效率（圖1b），這是目前錫基鈣鈦礦太陽能電池的效率最高值（圖2）3。

近幾年來，寧志軍課題組通過在材料和器件兩個方面的研究，使錫鈣鈦礦太陽能電池效率得到了大幅提高，尤其是低維錫鈣鈦礦結構的引入對錫鈣鈦礦太陽能電池的發展起到了重要的推動作用。隨著器件效率的上升，錫鈣鈦礦太陽能電池獲得了越來越多的關注，已經成為了環境友好非鉛鈣鈦礦太陽能電池中效率最高和最有前景的一種。

本篇論文的第一作者為物質學院2018級博士研究生薑顯園，共同第一作者為2017級博士研究生王飛，第一完成單位為上海科技大學。該工作獲得了蘇州納米所陳立桅研究員、陳琪副研究員和聯培博士生王成的大力支持。毗鄰上海科技大學的上海同步輻射光源為該研究提供了材料結構表徵的平臺。該研究得到了國家重點研發計劃、上科大科研啟動基金、國家自然科學基金和上海市科委的支持。

圖1：（a）錫基鈣鈦礦電池的能級結構示意圖，（b）AM1.5G光照下基於不同電子傳輸層的器件J-V曲線圖。

圖2：錫基鈣鈦礦太陽能電池效率發展圖

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