科研人員實現振動能的傳輸和集中從而促進異構化反應

2021-01-20 科學網

科研人員實現振動能的傳輸和集中從而促進異構化反應

作者：

小柯機器人

發布時間：2021/1/15 16:40:43

馬克斯普朗克研究所的生物物理化學Alec M. Wodtke研究組近日取得一項新成果。經過不懈努力，他們的最新研究實現了振動能的運輸和集中，並以此促進了異構化反應。 該研究於2021年1月11日發表於國際一流學術期刊《自然》。

據悉，可見光的吸收和由此產生的電子激發通過螢光共振能量轉移（FRET）傳輸到反應中心對於生物光合系統的運行至關重要，並且用於多種由合成染料、聚合物或納米點組成的人工系統。

用於描述FRET的基本方程和描述振動態-振動態（V-V）能量轉移的方程相似，意味著振動能量的傳輸和局域化在理論上應該是可能的。儘管振動激發能夠促進反應進行是已知的，傳輸和集中振動能量還未被報導過。

課題組研究人員最近展示了通過在NaCl（100）表面上的CO吸附物層中的振動能量池實現的定向異構化。基於這項工作，該團隊展示了當有一個厚的12C16O覆蓋層時，更多中紅外光子被吸收並通過V-V能量轉移到13C18O-NaCl界面，使得反應更有效地進行。界面上可達到的共振能量密度比通過直接激發界面間的CO要高30倍。

研究人員預期，通過細緻的系統設計，這些概念能夠用於驅動其他化學轉化，為凝聚態化學提供新的方法。

附：英文原文

Title: Transporting and concentrating vibrational energy to promote isomerization

Author: Jascha A. Lau, Li Chen, Arnab Choudhury, Dirk Schwarzer, Varun B. Verma, Alec M. Wodtke

Issue&Volume: 2021-01-11

Abstract: Visible-light absorption and transport of the resultant electronic excitations to a reaction centre through Forster resonance energy transfer1,2,3 (FRET) are critical to the operation of biological light-harvesting systems4, and are used in various artificial systems made of synthetic dyes5, polymers6 or nanodots7,8. The fundamental equations describing FRET are similar to those describing vibration-to-vibration (V–V) energy transfer9, and suggest that transport and localization of vibrational energy should, in principle, also be possible. Although it is known that vibrational excitation can promote reactions10,11,12,13,14,15,16, transporting and concentrating vibrational energy has not yet been reported. We have recently demonstrated orientational isomerization enabled by vibrational energy pooling in a CO adsorbate layer on a NaCl(100) surface17. Here we build on that work to show that the isomerization reaction proceeds more efficiently with a thick 12C16O overlayer that absorbs more mid-infrared photons and transports the resultant vibrational excitations by V–V energy transfer to a 13C18O–NaCl interface. The vibrational energy density achieved at the interface is 30 times higher than that obtained with direct excitation of the interfacial CO. We anticipate that with careful system design, these concepts could be used to drive other chemical transformations, providing new approaches to condensed phase chemistry.

DOI: 10.1038/s41586-020-03081-y

Source: https://www.nature.com/articles/s41586-020-03081-y

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