1912年，玻爾考察了金屬中的電子運動，並明確意識到經典理論在闡明微觀現象方面的嚴重缺陷，讚賞普朗克和愛因斯坦在電磁理論方面引入的量子學說。創造性地把普朗克的量子說和盧瑟福的原子核概念結合了起來。
1913年初，玻爾任曼徹斯特大學物理學教授時，在朋友的建議下，開始研究原子結構，通過對光譜學資料的考察，寫出了《論原子構造和分子構造》的長篇論著，提出了量子不連續性，成功地解釋了氫原子和類氫原子的結構和性質。提出了原子結構的玻爾模型。按照這一模型電子環繞原子核作軌道運動，外層軌道比內層軌道可以容納更多的電子；較外層軌道的電子數決定了元素的化學性質。如果外層軌道的電子落入內層軌道，將釋放出一個帶固定能量的光子。
玻爾原子模型
玻爾於1913年在原子結構問題上邁出了革命性的一步，
玻爾認為，圍繞原子核運動的電子軌道半徑只能是某些分立的數值，這種現象叫做軌道量子化；不同的軌道對應著不同的狀態，在這些狀態中，儘管電子在做變速運動，卻不輻射能量，因此這些狀態是穩定的；原子在不同的狀態中具有不同的能量，所以原子的能量也是量子化的。
將以上內容進行歸納，玻爾理論有三個要點：
（1）原子只能處於一系列的不連續的能量狀態中，在這些狀態中原子是穩定的，電子雖然繞核旋轉，但並不向外輻射能量，這些狀態叫定態。
（2）原子從一種定態（能量為E1）躍遷到另一定態（能量為E2）時，它輻射（或吸收）一定頻率的光子，光子的能量由這兩個定態的能量差決定，即hv＝E2－E1。
可見，電子如果從一個軌道到另一個軌道，不是以螺旋線的形狀改變半徑大小的，而是從一個軌道上「跳躍」到另一個軌道上，玻爾將這種現象稱為躍遷。
（3）原子的不同能量狀態對應於電子沿不同圓形軌道運動，原子的定態是不連續的，因而電子的可能軌道是分立的，（滿足mvr＝，n叫量子數，這種軌道的不連續現象叫軌道量子化），軌道半徑rn＝n2r1。
玻爾原子結構模型是在經典力學的基礎上引入一些量子化假說的一種過渡化的理論，如玻爾的原子模型中強行規定電子軌道定態，電子運動並不輻射能量，是舊量子論的內容。舊量子論有一定的成功之處（解決了原子結構的穩定性問題，描繪出了完整而令人信服的原子結構學說）。但由於它並沒有完全拋棄經典力學理論，因此遇到了無法解決的困難。
比如：
不能解釋氫原子光譜的精細結構
不能解釋氫原子光譜在磁場中的分裂
不能解釋多電子原子的光譜
人類對科學的認知就是這樣的：為解釋一種客觀事實或現象提出一種假說，隨後發現這種假說不能解釋新的發現，於是又提出新的假說，......，就這樣，認識逐漸上升。