【無機】電子自旋探針識別金屬富勒烯異構體

2021-02-18 X-MOL資訊

順磁性金屬富勒烯在量子信息處理和單分子磁體等領域具有潛在的應用。順磁性金屬富勒烯分子的電子自旋對外界環境非常敏感,如溫度、壓力、磁場、化學環境等;同時,電子自旋對於分子自身的化學結構也表現出感知能力,即通過電子自旋與磁性核的耦合方式來反映物質的結構。

中國科學院化學研究所王春儒研究員和王太山副研究員團隊近年來致力於金屬富勒烯的自旋與分子磁性研究,實現了電子自旋的極化和磁性的調控,發展了電子自旋探針,發現了金屬富勒烯的磁感知現象,推動了金屬富勒烯的功能化和在慣性測量裝置上的應用(J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 15055;Nat. Commun. 2015, 6, 6468;Nanoscale 2018, 10, 18119;ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 32607;Nano Res. 2019, 12, 1727)。

最近,該團隊發表了利用電子自旋探針探測單金屬內嵌富勒烯結構的研究結果。該研究中,他們合成和分離了兩種順磁性單金屬內嵌富勒烯La@C72和Y@C72,且通過電子順磁共振(EPR)波譜儀測量得到了各自的EPR信號。在後續的理論計算結果中,發現單金屬內嵌富勒烯M@C72具有兩種較穩定異構體,其碳籠分別是C72-C2和C72-C2v,但二者穩定性非常相近,很難用理論計算對合成的La@C72和Y@C72進行歸屬。其後,通過對其EPR信號的分析,發現二者的自旋與金屬核耦合程度不同,通過實驗和理論耦合值的對比,發現La@C72對應C72-C2v的碳籠而Y@C72對應C72-C2的碳籠。該工作進一步闡明了電子自旋用於探測分子結構的探針功能,推動了金屬富勒烯自旋探針的發展。

這一成果近期發表在Inorganic Chemistry 上,文章的通訊作者是王太山副研究員和王春儒研究員,第一作者是博士生趙衝

原文(掃描或長按二維碼,識別後直達原文頁面):

Synthesis and Structural Studies of Two Paramagnetic Metallofullerenes with Isomeric C72 Cage

Chong Zhao, Mingzhe Nie, Haibing Meng, Chunru Wang, Taishan Wang

Inorg. Chem., 2019, 58, 8162-8168, DOI: 10.1021/acs.inorgchem.9b00954


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