國際關注！陝西青年博士再出重大科研成果，助力解決世界難題

2020-12-04 陝西科技大學招生辦

近日，陝西科技大學前沿院材料原子•分子科學研究所青年人才郝曉東副教授在材料領域國際頂級期刊《材料學報》（Acta Materialia，最新影響因子7.565）發表題為"Atomistic origin of high-concentration Ce3+ in {100}-faceted Cr-substituted CeO2 nanocrystals"（{100}晶面暴露的Cr摻雜CeO2納米晶高濃度Ce3+離子的原子起源）的文章。

  • 郝曉東，博士畢業於日本東北大學材料科學高等研究所，師從國際著名電鏡專家、日本電子顯微學會長几原雄一（Yuichi Ikuhara）教授。2018年以陝西科技大學"青年拔尖人才"被引進，加盟許並社教授團隊。郝曉東主要依託陝西科技大學的超微觀結構表徵平臺-雙球差校正透射電子顯微鏡（JEM GRAND ARM 300F），實現皮米尺度下對納米功能材料的超微觀組織、成分和結構的深度表徵和分析，構建其與催化、能源等性能之間的相互關係和規律。

本研究是為了解決環境汙染日益加劇的世界難題，開創新概念下的納米功能催化劑而開展的。二氧化鈰（CeO2）基三元催化劑被認為是高效的去除汽車尾氣汙染物的材料之一，而提升氧空位濃度一直是納米功能氧化物研究的一大切入點。CeO2得益於陽離子價態的靈活轉變而具備較高的氧空位濃度，具備較高的儲氧效率，因此被廣泛應用於三元催化劑中。近些年來，研究者致力於提升CeO2中的氧空位濃度，主要措施包括：納米功能化、活性摻雜、晶面調控等。然而，研究中缺乏對CeO2材料的超微觀結構表徵及原子尺度下構效關係深入的研究。本研究通過先進的合成方法，製備出{100}晶面暴露的Cr摻雜CeO2納米晶，結合先進的球差校正電子顯微鏡，深入研究了Cr摻雜元素對CeO2納米晶中的原子結構。

研究發現，與未摻雜的CeO2納米晶相比，在Cr替位摻雜CeO2納米晶內部Ce3+離子濃度得到明顯提高。其中，通過深入研究發現，在較大尺寸的顆粒（>7 nm）內部存在數量可觀的Ce3+離子，而未摻雜的CeO2納米晶內部幾乎不存在還原的Ce離子，表明Cr摻雜元素引起晶粒內部形成一定數量的Ce3+離子。同時，通過第一性原理計算發現，Cr元素能使得氧空位性能能從初始2.0eV降低到0.99eV，額外形成氧空位只需0.6eV的能量；大幅降低了氧空位形成能。與此同時，氧原子在400oC下的遷移率達到5*10-10m2s-1，是未摻雜的CeO2納米晶中氧原子遷移能力的10倍。降低的氧空位形成能以及高的氧原子遷移能力共同使得Cr摻雜CeO2納米晶表現出十分優異的OSC性能。本研究加深了對摻雜CeO2納米材料的缺陷形成和作用機制的理解，為設計和製備基於活性摻雜、晶面調控、納米尺寸化等功能化因素的新型的CeO2基催化劑提供可靠的理論依據和實驗數據。

當前對納米功能材料的超微觀結構表徵及原子尺度下構效關係的研究仍然有限，這也必須得到眾多研究人員的重視。氧化物納米晶（10 nm以下）體現出十分顯著的尺寸效應，因而往往不能用塊體材料的傳統觀念去評價和研究。結合先進的球差校正電子顯微鏡與第一性原理計算方法，可實現對超細氧化物納米晶的原子結構、化學成分和物理化學性質進行原子尺度分析和研究。在本研究中，Cr摻雜元素對CeO2納米晶中的原子結構、氧空位形成和分布等的定量分析和研究，加深了對摻雜CeO2納米材料的缺陷形成和作用機制的理解，有助於設計和製備基於活性摻雜、晶面調控、納米尺寸化等功能化因素的新型CeO2基催化劑，提升其在工業上的實際應用價值。

郝曉東副教授為該論文第一作者和通訊作者，陝西科技大學為第一通訊單位，日本東北大學和東京大學為共同通訊單位。這是陝西科技大學首次以通訊單位在該期刊發表論文，該論文的發表標誌著學校與其他國內外高校、研究單位合作的新進展，極大地提高了學校在材料科學領域的國際影響力。

作為陝西省"國內一流大學建設高校"，陝西科技大學一直高度重視科技創新，積極為經濟社會發展服務。"十二五"以來，學校共承擔各類縱向科研項目2236項，獲得科技成果獎勵396項，省部級以上獎勵164項，其中獲得國家技術發明二等獎1項、國家科技進步二等獎2項、何梁何利基金"科學與技術創新獎"1項、教育部高等學校科學技術一等獎1項、陝西省科學技術一等獎8項、陝西省哲學社會科學優秀成果一等獎1項、中國輕工業聯合會科學技術一等獎9項；出版著作303部，SCI三區以上收錄論文1843篇，EI收錄期刊論文1795篇；共獲授權專利6632項。連續9年位居全國高校有效發明專利擁有量排名前50位、陝西省屬高校第1位；進入"中國高校專利轉讓排行榜"前50強。


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註：文章部分素材來自陝西科技大學新聞網

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