物理學院王恩哥與合作者發現電場驅動氧化鈰相變過程並揭示其機理

2021-01-16 北京大學新聞網

如何進一步降低汽車尾氣對環境造成的汙染，是近年來物理、化學及相關學科研究的一個重要課題。物理學院王恩哥院士與中國科學院物理研究所白雪冬小組合作，共同發現並證實了一種新的電場驅動氧化鈰相變機理，向如何有效處理汽車尾氣這一急迫的環境難題邁出了重要的一步。該研究成果近期以Articles形式發表在美國化學會會志J. Am. Chem. Soc.上，王恩哥為文章的通訊作者。

由於氧化鈰具有較高的氧活性，可以通過氧空位來釋放和吸收氧，因此被工業界廣泛應用於處理汽車尾氣的三效催化劑（TWC）材料和貴金屬催化劑的主要活性載體。但這項應用存在著一個巨大缺陷——在實際工作過程中需要很高的溫度（>600K）才能實現四價鈰和三價鈰之間的轉變，由此帶來的後果是汽車在發動和運行初期排放的大量廢氣不能得到有效處理。這是一項長期困擾相關基礎研究和實際應用的關鍵難題。

王恩哥和研究小組發現，汽車尾氣催化劑的工作原理通常靠溫度調節和氧分壓來實現，因此對轉變溫度的要求很高。在對氧化鈰相變的微觀動力學過程分析之後，該研究小組提出通過外加電場來誘導相變的新機制。在自行研製的原位透射電鏡中，他們設計並構築了一個微型電路，在常溫環境下對氧化鈰薄膜施加偏壓，原位觀察到從二氧化鈰到三氧化二鈰的還原過程。當撤掉電場後，三氧化二鈰又被氧化生成二氧化鈰，由此說明該相變過程是可逆的，並能通過調節電場循環進行。

這是科學界首次實現通過簡單調節電場偏壓降低氧化鈰中氧脫離晶格的勢壘，從而造成氧空位並驅使其遷移。這項成果可以大幅降低氧化鈰的工作溫度，從而使人們在常溫條件下有效處理汽車尾氣。該研究成果對於降低排放和環境保護具有重要的科學價值和廣泛的應用前景，目前已引起國際學術界的重視。

原文請參見：「Electrically driven redox process in cerium oxides」，J. Am. Chem. Soc.132, 4197-4201(2010).

 

編輯：文尚

 

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