大連化物所在分子篩表面傳質研究中取得進展

2021-01-11 中國科學院

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所甲醇制烯烴國家工程實驗室研究員葉茂、副研究員李華，以及中國工程院院士劉中民團隊在分子篩表面傳質研究中取得進展，通過控制SAPO-34分子篩的表面阻力，實現對甲醇制烯烴（MTO）反應的催化壽命以及低碳烯烴選擇性的調控。

　　分子篩因其擇形選擇性被應用於多相催化與氣體分離等領域。研究表明，分子篩晶體內部擴散阻力和表面阻力是客體分子傳質阻力的兩個重要來源。目前，分子篩的傳質研究多聚焦於晶體內部的自擴散，而客體分子的表面擴散行為常被忽略。表面阻力與晶體表面特徵相關，很多過程中客體分子表面阻力被認為是分子篩傳質的主導因素。但是，定量描述分子篩表面傳質阻力對催化反應的影響，以及通過直接控制表面阻力調控分子篩催化性能，仍是催化反應工程研究的挑戰。

　　研究團隊利用化學液相沉積法與酸蝕技術修飾SAPO-34分子篩的晶體外表面。根據前期提出的表面滲透率公式，研究人員直接測定修飾前後的分子篩的表面滲透率，定量得到分子篩的表面傳質阻力。採用該方法修飾分子篩外表面過程中，分子篩形貌、內部孔道結構、酸性質與晶內擴散性質幾乎不變。研究發現，控制相關客體分子在分子篩晶體上的表面傳質能力，降低其表面阻力，有助於加快客體分子進出分子篩晶體，最終延長分子篩壽命，提高低碳烯烴選擇性。該研究通過定量改變表面阻力來控制MTO催化反應的性能，揭示表面阻力在分子篩催化中的重要作用，展示出控制反應和擴散這一對介尺度作用機制可直接調控分子篩催化反應性能的新思路。

　　相關研究成果發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。研究工作得到國家自然科學基金「多相反應過程中的介尺度機制及調控」重大研究計劃集成項目的資助。

大連化物所實現控制分子篩表面傳質阻力調控甲醇制烯烴反應

相關焦點

  • 大連化物所在分子篩表面傳質研究中取得進展
    近日，中國科學院大連化學物理研究所甲醇制烯烴國家工程實驗室研究員葉茂、副研究員李華，以及中國工程院院士劉中民團隊在分子篩表面傳質研究中取得進展，通過控制SAPO-34分子篩的表面阻力，實現對甲醇制烯烴（MTO）反應的催化壽命以及低碳烯烴選擇性的調控。
  • 研究實現控制分子篩表面傳質阻力調控甲醇制烯烴反應
    近日，中國科學院大連化學物理研究所甲醇制烯烴國家工程實驗室研究員葉茂、副研究員李華，以及中國工程院院士劉中民團隊在分子篩表面傳質研究中取得進展，通過控制SAPO-34分子篩的表面阻力，實現對甲醇制烯烴（MTO）反應的催化壽命以及低碳烯烴選擇性的調控。分子篩因其擇形選擇性被應用於多相催化與氣體分離等領域。研究表明，分子篩晶體內部擴散阻力和表面阻力是客體分子傳質阻力的兩個重要來源。
  • 大連化物所在合成氨反應機理研究中取得新進展
    大連化物所在合成氨反應機理研究中取得新進展 2017-06-14 大連化學物理研究所 【字體>　　近日，中國科學院大連化學物理研究所複合氫化物材料化學研究組研究員陳萍團隊和分子反應動力學國家重點實驗室團簇光譜與動力學研究組研究員江凌團隊合作在合成氨反應機理研究中取得新進展，相關結果發表在《德國應用化學》（Angew.
  • 中科院大連化物所在單分子甲醛吸附研究中取得新進展—新聞—科學網
    中科院大連化物所在單分子甲醛吸附研究中取得新進展
  • 納米孔晶體材料傳質研究取得新進展
    近日，中科院大連化物所甲醇制烯烴國家工程實驗室葉茂研究員、劉中民院士團隊在納米孔晶體材料傳質研究中取得新進展
  • 大連化物所在芬頓反應機理研究中取得系列進展
    大連化物所在芬頓反應機理研究中取得系列進展 2016-01-15 大連化學物理研究所 【字體之後，該團隊首次報導了Fe-Co 普魯士藍類似物（PBAs）的超高芬頓反應活性。通過穆譜對芬頓反應過程中鐵物種循環的研究，發現Fe-Co PBAs金屬有機骨架中大量高分散水配位的鐵和晶胞空位的存在是其高活性的主要原因；通過與大連化物所503組研究員韓洪憲等人在EPR表徵解析上的合作，提出了單線氧作為直接活性物種的反應機理(Appl. Catal.
  • 大連化物所在二維金屬有機骨架分離膜研究中取得新進展
    近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員楊維慎團隊在二維金屬有機骨架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）氣體分離膜研究方面取得新進展，相關結果發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201703959）上。
  • 大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展
    近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強和中科院院士包信和研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用（SMSI）拓展並應用到金屬/碳化物催化體系，證明了該效應對於設計高效碳化物基催化材料的重要作用。相關研究結果以全文的形式發表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）上。
  • 中科院大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展—新聞...
    中科院大連化物所在金屬-載體強相互作用研究中取得新進展       近日，大連化物所傅強研究員和包信和院士研究團隊成功地將金屬-載體強相互作用（SMSI）拓展並應用到金屬/碳化物催化體系，證明了該作用對於設計高效碳化物基催化材料的重要作用。
  • 大連化物所劉中民院士、魏迎旭研究員Nature Commun
    研究背景 乙烯和丙烯等低碳烯烴是化學工業中最重要的基礎化工原料，傳統從石油中製取。針對我國「富煤貧油」的能源現狀，中科院大連化物所開發了以煤為原料經甲醇製取低碳烯烴技術，並已實現工業化。
  • 大連化物所納米晶敏化分子三線態動力學研究取得新進展
    研究團隊還發現，在此弱驅動力（-0.03-0.14eV）體系中，能量轉移的速率也隨載流子表面概率密度呈線性關係，與該團隊近期報導的強驅動力體系（0.44-0.73 eV；J. Am. Chem. Soc.
  • 中科院大連化物所在揭示真核生物tRNA加工成熟分子機制研究方面...
  • 中科院大連化物所水分子光化學動力學研究取得新進展—新聞—科學網
    中科院大連化物所水分子光化學動力學研究取得新進展
  • 大連化物所金屬氧化物催化劑設計研究取得進展
    大連化物所金屬氧化物催化劑設計研究取得進展 2018-03-09 大連化學物理研究所 【字體>　　近日，中國科學院大連化學物理研究所碳資源小分子與氫能利用創新特區研究組副研究員孫劍、俞佳楓團隊利用火焰噴射法（Flame Spray Pyrolysis，FSP）的高溫淬火過程，將金屬氧化物中的晶格氧鎖定在亞穩態，從而大幅增強了晶格氧的活性，使CO氧化反應速率比傳統催化劑的反應提高了10倍。
  • 大連化物所納米限域催化理論研究取得新進展
    大連化物所納米限域催化理論研究取得新進展 2015-02-03 大連化學物理研究所 【字體：>　　近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員肖建平、潘秀蓮和中科院院士包信和等基於碳納米管的納米限域催化理論研究取得新進展，相關結果在日前出版的《美國化學會志》（J.
  • 分子篩催化劑的紫外拉曼光譜研究工作取得新進展
    該文章報導了近幾年來李燦研究組利用紫外拉曼光譜在含過渡金屬雜原子分子篩（如TS-1, Ti-MCM-41，Fe-ZSM-5和Fe-SBA-15）活性位鑑定，以及幾種典型分子篩（如X型分子篩，Fe-ZSM-5）合成機理研究方面取得的進展。
  • 大連化物所二維原子晶體限域生長研究取得新進展
    大連化物所二維原子晶體限域生長研究取得新進展 2015-12-30 大連化學物理研究所 【字體>　　近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室在二維原子晶體限域生長及原位表徵研究工作中取得新進展，相關結果發表在美國化學會的《美國化學會·納米》上（ACS Nano; 2015, 9, 11589-11598）。
  • 大連化物所全無機鈣鈦礦光電探測器動力學研究取得進展
    大連化物所全無機鈣鈦礦光電探測器動力學研究取得進展 2017-09-05 大連化學物理研究所 >　　近日，中國科學院大連化學物理研究所複雜分子體系反應動力學研究組研究員韓克利團隊在全無機鈣鈦礦光電探測器動力學研究中取得新進展。
  • 大連化物所納米晶熱載流子弛豫動力學研究取得新進展
    近日，中國科學院大連化學物理研究所光電材料動力學特區研究組研究員吳凱豐團隊採用飛秒瞬態光譜技術系統地研究了量子限域的鈣鈦礦納米晶的熱載流子弛豫動力學，發現該體系呈現出亞皮秒級別的熱載流子壽命與之前理論預測的「聲子瓶頸」機制不符，進一步研究發現熱載流子能量耗散通道由表面配體分子誘導的非絕熱弛豫機制所主導。
  • 大連化物所在溶劑極性調控光子上轉換體系發光研究中獲進展
    近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員韓克利團隊開發了一種新型的溶劑極性調控的三重態-三重態上轉換發光體系，相關工作發表在The Journal of Physical Chemistry Letters上。