研究實現控制分子篩表面傳質阻力調控甲醇制烯烴反應

2020-09-20 中科院之聲

近日，中國科學院大連化學物理研究所甲醇制烯烴國家工程實驗室研究員葉茂、副研究員李華，以及中國工程院院士劉中民團隊在分子篩表面傳質研究中取得進展，通過控制SAPO-34分子篩的表面阻力，實現對甲醇制烯烴（MTO）反應的催化壽命以及低碳烯烴選擇性的調控。

分子篩因其擇形選擇性被應用於多相催化與氣體分離等領域。研究表明，分子篩晶體內部擴散阻力和表面阻力是客體分子傳質阻力的兩個重要來源。目前，分子篩的傳質研究多聚焦於晶體內部的自擴散，而客體分子的表面擴散行為常被忽略。表面阻力與晶體表面特徵相關，很多過程中客體分子表面阻力被認為是分子篩傳質的主導因素。但是，定量描述分子篩表面傳質阻力對催化反應的影響，以及通過直接控制表面阻力調控分子篩催化性能，仍是催化反應工程研究的挑戰。

研究團隊利用化學液相沉積法與酸蝕技術修飾SAPO-34分子篩的晶體外表面。根據前期提出的表面滲透率公式，研究人員直接測定修飾前後的分子篩的表面滲透率，定量得到分子篩的表面傳質阻力。採用該方法修飾分子篩外表面過程中，分子篩形貌、內部孔道結構、酸性質與晶內擴散性質幾乎不變。研究發現，控制相關客體分子在分子篩晶體上的表面傳質能力，降低其表面阻力，有助於加快客體分子進出分子篩晶體，最終延長分子篩壽命，提高低碳烯烴選擇性。該研究通過定量改變表面阻力來控制MTO催化反應的性能，揭示表面阻力在分子篩催化中的重要作用，展示出控制反應和擴散這一對介尺度作用機制可直接調控分子篩催化反應性能的新思路。

相關研究成果發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。研究工作得到國家自然科學基金「多相反應過程中的介尺度機制及調控」重大研究計劃集成項目的資助。

大連化物所實現控制分子篩表面傳質阻力調控甲醇制烯烴反應

來源：中國科學院大連化學物理研究所

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