還記得石墨烯「魔角」嗎?最新譜學實驗來了

2021-01-21 Nature自然科研

將兩套網格疊在一起並旋轉一個角度就能產生稱為莫爾條紋(moiré fringes)的幹涉圖案。在過去幾年中,科學家們已經開始通過旋轉單原子厚度的材料(如碳原子構成的二維蜂窩狀晶格,也就是石墨烯)在原子尺度上實現和設計莫爾條紋。在2018年的兩篇工作中,研究人員發現當兩片石墨烯之間的轉角達到約1°時,整個系統的物理性質會發生急劇的變化【1,2】,變得類似於高溫超導體。為了探索這些神奇現象背後的微觀物理,四個團隊(Kerelsky等人【3】、Xie等人【4】和Jiang等人在《自然》發表的論文以及Choi等人【6】在arXiv預印本伺服器的論文)進行了關於雙層轉角石墨烯的譜學測量。


單層石墨烯的許多性質都可以用自由電子的物理圖像來定性地理解,在這個物理圖像中電子之間的排斥作用被忽略掉了。例如,單層石墨烯中電子能量和動量的色散關係可以很好地近似為不依賴於周圍電子的密度。


「魔角」雙層石墨烯【7】的情況則截然不同(最大魔角大概為1°)。在這種情況下,電子會佔據平帶(平帶也就是很平的能帶)。由於這些平帶的帶寬很小,電子之間的相互作用不能再當做微擾來處理,這時候系統的物理性質就會強烈依賴於電子密度。這種強相互作用甚至會引起單層石墨烯中沒有的物相【1,2】:在特定的電子密度下,雖然在自由電子物理圖像中系統應該是金屬,但是實際系統表現為絕緣體;並且,就像高溫超導體一樣,這時候增加或減少電子密度會減小電阻並出現超導(電阻為零)。


以上這些現象都是基於電導率的測量【1,2】,它們清楚地表明了強相互作用下會出現絕緣相和超導相。 然而,這些物相的微觀性質仍然不夠清楚,急需其他互補的實驗測量。本文要討論的這四篇論文正好填補了這個空缺,他們首次測量了魔角雙層石墨烯體系的原子尺度結構和電子能量分布


這些課題組使用掃描隧道顯微鏡(scanning tunneling microscopy,STM)的技術進行測量。在這項技術中,研究人員利用一個導電尖端探頭掃描並測量樣品(圖1a)。如果尖端上加上正的偏壓,電子會從尖端隧傳到樣品上,反之亦然。測量到的電流隨尖端位置的變化就可以用來描述樣品的結構。電流關於電壓的導數變化則表徵了樣品上局部的電子密度(在給定能量下電子可以佔據的量子態數量,圖1b)。

採用這項技術,實驗團隊直接觀測到了雙層轉角石墨烯中的莫爾條紋。他們可以通過觀察沿不同方向條紋之間的間距變化來定量測量系統中的應變。該方法還揭示了由兩片石墨烯的層間相互作用所造成的碳原子在空間不同位置的位移。這些細節對於精確理解電子能帶結構至關重要,是我們建立該體系物理模型(包括絕緣相和超導相)過程中必不可少的第一步。


此外,這幾個實驗團隊還發現電子態密度取決於平帶的電子佔據數。該結果直接說明了該系統中電子關聯作用的重要性。特別是,研究人員發現當平帶電子填充數對應於之前報導的絕緣相時【2】,低能態的電子態密度就會減少。這一發現確立了局域電子性質與輸運信號之間的直接聯繫。


在這裡我們需要強調一個事實,這四個組的實驗數據有三個主要的差別。首先,在平帶全填滿或者全空的情況下,Jiang等人只在態密度譜中發現一個峰,而其他團隊看到兩個峰。根據雙層轉角石墨烯的常用理論模型應該會有兩個峰。造成這種差異的原因尚不清楚。一種可能的解釋是,態密度在轉角接近魔角時對樣品製備過程高度敏感,一點點擾動可能就會造成電子態密度的改變。


其次,在獲得兩個峰的三組實驗中,Xie等人發現當平帶被部分填充時,電子關聯效應最顯著。他們不僅發現對應部分佔據態的峰形成了類似帶隙的特徵(Kerelsky和Choi的工作中也發現了類似的現象),而且他們還發現第二個峰變化很大。這一觀察結果清楚地表明了該系統是強關聯繫統。


最後,根據不同的工作,雙層系統當中旋轉對稱性破缺在以下電子密度時最為突出:絕緣相對應的電子密度【3】; 電中性點附近的電子密度,也即平帶半填滿【6】; 任何讓平帶部分佔據的電子密度【5】。這種增強的對稱性破缺很可能是來源於電子,因為其破缺程度取決於系統中的電子密度。


然而,我們尚不清楚這究竟是不是因為系統對於電子旋轉對稱性破缺的敏感性(susceptibility)非常高,然後由於系統中存在破壞旋轉對稱性的微弱應變而使得電子旋轉對稱性破缺變得顯著;或者這種對稱性破缺其實是系統的本徵性質,與應變無關。


總之,這四篇論文表明,對於魔角雙層石墨烯的STM測量有助於我們深入理解對稱性破缺和電子關聯的局部效應。雖然實驗結果為可能的理論模型提供了一些制約和指導,但是對於未來的STM研究還存在許多開放性問題:比如,不同課題組的實驗結果之間為什麼會存在差異?觀察到的哪些實驗現象是雙層轉角石墨烯的本徵性質,這些性質中哪些對於外界擾動更加魯棒,哪些更加容易受到環境和樣品質量的影響?


另外,如果能在比當前研究更低的溫度下進行STM實驗,我們也許可以揭示超導相的性質及其與絕緣相的關係,並且有望闡明轉角石墨烯體系與高溫超導體系的相似性和差異性。從長遠來看,準粒子幹涉(quasiparticle-interference)測量,也即將STM用於探測雜質周圍的電子幹擾效應,可能會補充更多有益的信息。


未來,我們希望會有更多在相關的轉角多層系統上進行的STM測量,例如今年年初開始嶄露頭角的雙層轉角雙層石墨烯(twisted double-bilayer graphene)【8-10】。我們有充分的理由相信這個年輕而快節奏的研究領域會給我們帶來不間斷的驚喜,並且譜學測量技術將會在其中繼續發揮關鍵性的作用。石墨烯以及其他相關材料的轉角多層系統具有簡單的化學性質和高度可調的靈活度(比如電子密度),這些系統因此很有希望成為強關聯物理理論的通用測試平臺。讓我們拭目以待!

參考文獻:

1. Cao, Y. et al. Nature 556, 43–50 (2018).

2. Cao, Y. et al. Nature 556, 80–84 (2018).

3. Kerelsky, A. et al. Nature 572, 95–100 (2019).

4. Xie, Y. et al. Nature 572, 101–105 (2019).

5. Jiang, Y. et al. Nature https://doi.org/10.1038/s41586-019-1460-4 (2019).

6. Choi, Y. et al. Preprint at https://arxiv.org/abs/1901.02997 (2019).

7. Bistritzer, R. & MacDonald, A. H. Proc. Natl Acad. Sci.USA108, 12233–12237 (2011).

8. Shen, C. et al. Preprint at https://arxiv.org/abs/1903.06952 (2019).

9.Liu, X. et al. Preprint at https://arxiv.org/abs/1903.08130 (2019).

10.Cao, Y. et al. Preprint at https://arxiv.org/abs/1903.08596 (2019).


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