中科院《ACS AMI》:室溫下利用溶液處理製備柔性RRAM器件!

2021-01-08 騰訊網

編輯推薦：本文在室溫下用172納米的真空紫外輻射無機聚合物全水解矽氮烷，製備無定形且均勻的二氧化矽活性層。相應的柔性電阻隨機存取存儲器(RRAM)表現出典型的雙極電阻開關，具有無成形行為和優異的柔韌性。這在智能可穿戴電子設備中有廣闊的應用前景。

由於柔性電阻隨機存取存儲器(RRAM)器件具有高存儲密度、低功耗和優於傳統電晶體存儲器的開關速度等優點，對人性化、輕量級和智能可穿戴電子設備的快速增長的需求引起了人們的極大興趣。因此，人們非常關注柔性電阻隨機存取存儲器的製備。在各種製備方法中，溶液法在易於實施、成本效益和對不同底物的適應性方面顯示出優越性。然而，在靈活陣列管理的解決過程中仍然存在一些關鍵的挑戰。考慮到材料的採用，特別是精心設計的有機材料，新興的鈣鈦礦和二維材料已經得到了較多的研究，但環境穩定性不是很理想或商業化產品的缺乏限制了它們的進一步發展。雖然後來又研究者提出了其他的材料來克服這一問題，但是在這些器件製備過程中還需要經過高溫處理，而這則會降低RRAM的靈活性。

近日，中國科學院化學研究所的張宗波副研究員團隊，提出了用全氫化矽氮烷（PHPS）溶液在聚醯亞胺薄膜上製作矽基柔性陣列的研究方法。相關論文以題為「Room-Temperature, Solution-Processed SiOx via Photochemistry Approach for Highly Flexible Resistive Switching Memory」發表在ACS Applied Materials & Interfaces上。

論文連結：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c16556

研究發現，通過在室溫下，在波長為172納米的真空紫外線（VUV）照射SiOx聚合物前體全氫化矽烷化氮烷，獲得具有高均勻性的無定形二氧化矽薄膜。器件在349個DC開關周期內表現出可靠的雙極電阻開關行為，電阻狀態在室溫和85℃下穩定超過10000秒。更重要的是該器件表現出顯著的靈活性，最小彎曲半徑低至0.5mm，並在彎曲條件下保持其性能。該工作為製備柔性二氧化矽基RRAM提供了一種方便的方法，其條件要求低，工藝簡單，適合大面積製備。

此前有報導稱，Si N可以被波長低於220納米的紫外線解離。在這裡，研究人員採用波長為172納米的VUV將PHPS轉換為二氧化矽。在高功率紫外光子的照射下，Si N解離，產生的矽自由基與環境大氣中的氧反應形成矽氧矽鍵，同時釋放出NH3和H2（如圖1）。在紫外線照射過程中，大部分氮和氫元素被氧原子取代，導致所得二氧化矽層的質量增加。因此，與基於烷氧基矽烷的溶膠-凝膠工藝不同，這裡製備的二氧化矽層具有低的體積收縮和緻密的結構。

圖1 Ag/SiOx/Au/PI器件的製備和紫外線照射下PHPS向氧化矽轉化的示意圖。

圖2 （a）Ag/SiOx/Au/PI器件半對數圖中的伏安特性。(b)在室溫和85℃下，在0.1伏的讀取電壓下，Ag/SiOx/Au/PI器件的電阻抗和電阻抗保持率；(c)在0.06伏下，Ag/SiOx/Au/PI器件的耐久性讀取性能；(d) 對應於(c)中的RHRS和RLRS累積概率圖。

圖3 （a）TEM圖像顯示Ag原子遷移到SiOx層中。Ag/SiOx/Au器件在(b)基本狀態，(c)HRS和(d) LRS的C-AFM圖像。(e)中「負置」現象和(f)中正偏置下復位的異常伏安曲線。（g）演示了解釋異常轉變起源的雙組分燈絲模型的示意圖；(g)中標記的數字對應於(e)和(f)中的數字。

圖4 Ag/SiOx/Au/PI器件的靈活性。(a)HRS和LRS阻抗與向外彎曲半徑之間的函數關係。插圖顯示了製造的存儲器件的圖片。（b）向外彎曲條件下器件的保持特性(R = 2.5mm)。在(c)向外方向(R= 2.5mm)和(d)向內方向(R = 2.3mm)上，阻抗隨彎曲半徑大小的變化關係。(c)和(d)中的插圖顯示了樣品的拉伸和壓縮彎曲狀態。

總的來說，研究人員利用室溫溶液法，通過光化學方法製備柔性RRAMs的二氧化矽層。該工作為製備柔性二氧化矽基RRAM提供了一種方便的方法，其條件溫和，工藝簡單，適合大面積製備。（文：8 Mile）

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