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基於配位雜化策略，中山大學潘梅課題組構建了一類集多路徑能量傳遞和光子轉換發光於一體的Ir-Eu-Yb型混金屬配合物，在單分子水平實現了下轉換、上轉換和雙光子發光的多元化光學功能，在顯示、照明、傳感、防偽、生物探針等領域具有令人期待的應用前景。
鑭系元素絡合物已廣泛研究用於照明和顯示材料、雷射、活體分析中的成像探針等。根據不同的組成和光激發條件，可以分為上轉換發光（UCL）或下轉換發光（DCL）。其中上轉換發光UCL可以將低能光子轉換成高能光子，也已經在基於鑭系元素的材料中進行了研究，以用於標記，成像，光動力療法，生物分析應用等。但是，在分子水平的鑭系元素絡合物中獲得UCL仍頗具挑戰，需要考慮多個因素，包括在長波長區域的吸收效率（可見光到近紅外區域），中間激發態的穩定、合適的能量轉換途徑等。對於下轉換發光（DCL）來說，目前報導的可以有效近紅外NIR發射的鑭系元素絡合物通常需要低溫、氘化試劑等苛刻條件。綜上所述，利用單一分子水平的稀土配合物，在室溫、固態環境下獲得高效的下轉換或上轉換發光，仍是上述領域面臨的難題。
中山大學潘梅課題組通過精巧的結構設計，通過Ir金屬配體和混稀土的配位雜化策略，將不同的光功能中心有機地集成於單一分子配合物中。不同金屬中心間具有相互匹配的空間位置和能級狀態，由此開通了多類型、多方向的能量傳遞和光子轉換發光路徑（圖1）。
圖1
首先，在室溫、固態、450 nm激發下，可發生Ir®Eu®Yb的級聯式能量傳遞，由此獲得了壽命長達553微秒的Yb(III) 980 nm近紅外發光。這也是環境條件下，Yb配合物中報導的最長近紅外壽命。其次，同樣在室溫和固態下，利用980 nm的低能量連續波雷射器，即可實現Yb®Eu的能量傳遞，獲得Eu(III)的上轉換紅光，其激發閾值低至0.616 W/cm2。第三，利用980 nm的脈衝雷射器，還可以通過Ir®Eu的能量傳遞路徑，實現雙光子激發的Eu(III)紅光發射（圖2）。
圖2
該單分子配合物中獲得的高效多元性發光可歸因於結構設計中的如下因素：(1) Ir金屬配體的長波單/雙光子吸收能力及其與稀土離子接受能級匹配的三重態能級，使得單/雙光子路徑發光和d-f能量傳遞得以發生；(2) 配體的氟取代大大抑制了非輻射躍遷過程，穩定了中間激發態發射能級，從而有效促進了上轉換或下轉換發光效率；(3) 混稀土配位雜化策略，在單一配合物中引入了空間位置適當的多重稀土中心，可以在不同的激發條件下，實現兩種反向的能量傳遞過程，分別獲得高效的Eu(III)上轉換發光和Yb(III)下轉換發光。
綜上所述，該一石三鳥的配位雜化分子設計能夠同時具備常規環境條件下高效的上轉換、下轉換、雙光子發光的多元化光學功能，在顯示、照明、傳感、防偽、生物探針等領域都具有令人期待的應用前景。該工作以research article的形式發表在CCS Chemistry，並在官網「Just Published」欄目上線。
文章詳情：
Highly Efficient DCL, UCL, and TPEF in Hybridized Ln-Complexes from Ir-Metalloligand
Jun-Ting Mo, Zheng Wang, Peng-Yan Fu , Lu-Yin Zhang , Ya-Nan Fan , Mei Pan* & Cheng-Yong Su
Citation：CCS Chem. 2020, 2, 729–738
文章連結：https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.020.202000185
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原標題：《CCS Chemistry |上下轉換三合一，這個給力的多元光功能配合物了解一下？》
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