青島科大王磊教授團隊在電催化固氮領域取得重要進展

2020-09-14 小材科研

作為製造肥料，炸藥，藥物，燃料等的原料，NH3在農業生產，化學和製藥以及國防安全中起著不可替代的作用。目前，NH3傳統的生產方法主要採用Haber-Bosch技術，然而在此過程中除了產生NH3外，還會產生大量的CO2，加劇溫室效應。除了高溫和高壓的技術要求外，還需要大量的能量輸入。近年來N2的電化學還原（NRR）由於其簡單，可持續性，高能量轉換效率和避免使用昂貴的試劑等優點而受到青睞。為了實現NRR的高活性和出色的穩定性，迄今為止已經開發了多種改善電催化劑性能的方法，包括元素摻雜，缺陷，控制晶相和表面改性等。然而，尚未報導關於電催化劑晶面與NRR活性之間關係的系統研究。

近日，青島科技大學王磊、賴建平教授在國際知名期刊Advanced Energy Materials（影響因子25.245）上發表了題為「Exposure of Definite Palladium Facets Boosts Electrocatalytic Nitrogen Fixation at Low Overpotential」的研究論文，深入探究了暴露的晶面對電催化氮還原的影響。包括主要暴露（100）晶面的Pd立方體，暴露（111）晶面的Pd八面體和暴露（110）晶面的Pd菱形十二面體。（圖1a, 1c, 1d）。

圖1 (a) Pd立方體的TEM圖像，(b) HRTEM圖像，(c) Pd八面體的TEM圖像，(d) Pd菱形十二面體的TEM圖像。

實驗數據表明，Pd立方體在0 Vvs.RHE時具有最高的催化活性，達到24.3 μg mg-1cath-1（4.86 μg h-1cm-2）的NH3產率，對應的法拉第效率FE值為36.6％，分別是Pd八面體和Pd菱形十二面體的2.7倍和5.3倍。同時，它也是目前所報導的在低過電位下實現高活性的最佳催化材料之一。相比其他報導的催化劑而言，實現了巨大進步。理論計算進一步表明，Pd（100）比其它晶面不僅顯示出較低的*NNH能壘，而且從*NH3生成NH3的過程也具有相對最低的能壘，這也是整個過程的速率確定步驟，從而決定了在低過電勢下Pd立方體具有最出色的NRR性能。這項研究為開發高活性的新型NRR電催化劑開闢一條新的途徑。

青島科技大學王磊教授和賴建平教授為論文的共同通訊作者，碩士生趙歡和張丹為共同第一作者。這項工作得到了國家自然科學基金面上項目，山東省自然科學傑出青年基金，山東省高校青年創新基金和山東省泰山學者計劃的支持。

來源：青島科技大學

論文連結

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002131

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