近日,中南大學材料科學與工程學院王梁炳特聘教授通過精細調控光催化納米材料的電子結構實現室溫高效光固氮,在《ACS Energy Letters》、《Appl. Catal. B: Environ.》、《ACS Catalysis》等國際權威期刊連續發表了團隊研究成果。
氨是世界上最重要的化工產品,其衍生物氮肥作為現代農業的基礎,大幅提高各類農作物的產量,解決了全世界數十億人口溫飽問題。但是,傳統氨合成過程是在高溫高壓下通過氫氣和氮氣反應製得,耗能極高。據統計,每年合成氨所消耗的能量佔全球能源總消耗的2%左右。藉助光催化策略,在室溫常壓下以水為質子源實現氮氣直接轉化為氨是極具前景的固氮新路徑,受到全球科學界和產業界的廣泛關注。
王梁炳特聘教授課題組利用多孔Cu的等離激元共振效應,構築了多孔Cu負載的Fe催化劑,實現了氮氣的高效光固定直接轉化為氨。多孔CuFe催化劑展現出優異的催化活性,其氨生成速率達342μmol·gcat.−1·h−1。該工作發表於國際著名期刊《ACS Energy Letters》,中南大學是第一單位,王梁炳特聘教授和中國科學技術大學張文華副教授是共同通訊作者。
多孔CuFe氮氣光固定路徑示意圖
除了金屬晶體,部分氧化物和氮化物也被發現具有優異的等離激元共振效應。王梁炳特聘教授課題組基於二維新型氮化物Ti3C2TxMXenes的近紅外等離激元共振特性和TiO2材料的能帶結構,製備了TiO2/Ti3C2Tx複合催化劑,並成功應用於光固氮,實現了太陽光全光譜的高效固氮。此外,對於具有高效活性位點但不能產生光電響應的催化材料,往往需要在催化反應體系中加入光敏化劑。目前使用的光敏化劑一般是昂貴的貴金屬基分子或者染料分子。課題組成功將廉價NaI/PPh3光敏化劑體系應用於多相光催化反應,構築了Fe1/C-NaI/PPh3單原子光催化體系,實現了室溫高效光固氮。上述兩項工作分別發表於國際著名期刊《Appl. Catal. B: Environ.》和《ACS Catalysis》,中南大學為第一單位,王梁炳特聘教授為通訊作者。
TiO2/Ti3C2Tx複合催化劑、Fe1/C-NaI/PPh3催化體系氮氣光固定原理圖
本工作得到了國家自然科學基金、湖湘高層次人才聚集工程、湖南省優秀青年基金、中南大學創新驅動計劃、中南大學科研啟動資金和粉末冶金國家重點實驗室自主課題的大力支持。
來源:中南大學
論文連結:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00959
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337320304872
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c00920