化學所在一氧化碳真空紫外光解離的同位素效應研究中取得進展

2021-01-07 手機光明網

　　一氧化碳分子(CO)在星際空間中的豐度僅次於氫氣(H2)分子，排在第二位。CO吸收宇宙空間中的真空紫外輻射以後會解離生成C原子和O原子；碎片原子會進一步和H2分子反應生成碳氫化合物和水，而這些次生分子是組成生命的基本物質。另一方面，CO的光吸收和光解離還被認為是造成太陽系中C、O同位素異常分布的直接原因，從分子層面理解這一現象形成的機制對於研究太陽系的演化歷史以及行星的形成機制具有重要意義。目前，大量的光譜學研究已經證明稀有同位素取代(13C、17O和18O)會顯著影響CO分子吸收譜線的位置和強度以及光解離效率等；而對於同位素取代會對解離產物的量子態布居造成什麼樣的影響還不清楚，而這是理解C、O同位素在太陽系中異常分布的最重要參數之一。

在國家自然科學基金委和北京分子科學國家研究中心的支持下，中國科學院化學研究所分子反應動力學實驗室朱起鶴、高蕻和程敏等自主設計並搭建了一套高分辨時間切片離子速度成像裝置，其能量解析度達到了國際上同類儀器的領先水平（Rev. Sci. Instrum. 2018, 89, 013101）；同時，他們基於四波混頻原理搭建了一套高分辨（線寬~0.3 cm-1）可調頻的真空紫外雷射光源（65-200 nm）。利用這些自主搭建的儀器裝置，他們對小分子在真空紫外波段的光解離動力學展開了系統深入的研究（Phys. Chem. Chem. Phys. 2019, 21, 14376）。

　　最近，他們在CO真空紫外光解離的同位素效應研究方面取得了新進展。他們用自主設計和搭建的真空紫外光源將12C16O和13C16O分別激發至相同的高激發量子態，並用切片離子速度成像裝置精確測量解離碎片的平動能，得到了其解離到每個通道的分支比。CO解離有三個可能的通道，分別是C(3P)+O(3P)、C(1D)+O(3P)和C(3P)+O(1D)，其中3P表示C和O的基態，1D表示激發態。實驗結果表明，同位素取代會強烈影響CO解離產生的基態和激發態碎片原子之間的相對比例（如圖所示）。在宇宙空間的低溫環境中，基態的C、O原子幾乎不能和H2發生化學反應；而激發態的原子和H2的反應是無勢壘的，因此可以在很低的溫度下以非常快的速度發生，並生成碳氫化合物和水。該結果可能會對現有的天體化學模型產生重要的影響。相關研究成果發表在近期的《自然-通訊》上（ Nat. Commun. 2019, , 3175）。論文的第一作者是化學所分子反應動力學實驗室在讀博士生蔣攀，通訊作者是高蕻和程敏。

圖 CO光解離通道分支比的同位素效應

[ 責編：戰釗 ]

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