德國《應用化學》封面報導化學所光催化機理研究方面進展

2020-11-22 中國科學院

　　分子氧參與的半導體光催化反應在環境汙染物降解、化學品綠色合成等領域顯示出廣泛的應用前景，但其微觀機理很不清楚，尤其是分子氧的作用及其歸屬一直存在爭議，這就限制了半導體光催化反應量子效率偏低和反應選擇性難控制等瓶頸問題的解決。

　　近日，在國家自然科學基金委、科技部和中科院的大力支持下，中國科學院化學研究所在光催化機理研究方面有了新進展。光化學院重點實驗室的研究人員利用同位素標記等實驗研究TiO2 光催化氧化一級和二級醇為對應的醛和酮時，發現在光催化氧化過程中，醇分子中的氧原子完全被氧分子中的一個氧原子所置換（置換率＞99%）生成相應的羰基化合物。這一結果與以往貴金屬等催化氧化醇反應時醇羥基中氧原子被保留的機理完全不同。研究人員通過順磁共振、氧同位素標記拉曼光譜、動力學同位素效應等實驗，進一步提出了如圖1所示的光催化反應氧原子交換機理。這一研究成果發表在近期的《德國應用化學》 （Angew. Chem. Int. Ed., 2009, 48, 6081-6084）並被選為封面論文做了專門介紹。

　　該研究結果有助於進一步理解TiO2光催化機理細節和澄清學術爭議，為製備新型光催化劑和調控光催化反應提供了科學依據。

　　圖1　 光催化氧化醇反應中氧原子交換機理

　　圖2  《德國應用化學》封面報導化學所光催化機理研究方面進展

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