鈣鈦礦發光二極體(LED)因可低成本的製備成大面積柔性器件,色純度高,顏色可調等特性吸引了越來越多的研究者關注。普通的三維鈣鈦礦發光效率受限於缺陷態導致的強非輻射複合,基於多量子阱鈣鈦礦發光層通過把激發態局域化能有效的避免這個問題。相對於傳統三維鈣鈦礦發光層,多量子阱鈣鈦礦發光層是由不同層數(n)的二維鈣鈦礦組合而成,其中角-角共享的八面體無機滷化物形成天然的『勢阱』,而大分子有機銨鹽形成天然的「勢壘」。這種多量子阱結構呈現出了較強的量子限域效應與較高的螢光效率。此外,大分子有機物作為保護層,可以提高鈣鈦礦薄膜對水、光、熱及電場下的穩定性。但是,有機大分子作為勢壘的存在同樣減弱了內部電荷的傳輸能力,進而影響了LED器件性能,尤其是在可見光波段。此前,通過減小前驅體組分中有機大分子與小分子(如MA+、FA+、Cs+)比值,使準二維多量子阱鈣鈦礦薄膜的成分更加接近三維鈣鈦礦,可以有效提高電荷傳輸與器件效率,然而卻極大的消弱了器件的穩定性。
近日,南京工業大學王建浦教授課題組通過分子結構工程,調控鈣鈦礦多量子阱的壘寬,提高電荷傳輸性能,從而實現高性能綠光鈣鈦礦LED。該研究團隊通過研究大分子芳香胺鏈長對多量子阱壘寬的影響,指出當鏈長越短,壘寬越小,相應薄膜的電荷遷移率就越高。當引入無側鏈結構的苯並咪唑作為勢壘,其剛性芳香環1,3位N上的H能直接與無機八面體結構中的滷素原子產生氫鍵作用,使勢壘寬度降低至1.4 nm,因而顯著提高了多量子阱鈣鈦礦薄膜的遷移率。同時此類基於苯並咪唑形成的多量子阱鈣鈦礦薄膜,在低的光輻照強度下(~ 0.1 mW cm-2)螢光量子效率均呈現在40%以上,表現出高效的多量子阱鈣鈦礦發光特性。其綠光發光二極體在6V電壓下,亮度達到30000 cd m-2,外量子效率為7.7%。器件在恆定電流下,從初始亮度1330 cd m-2持續衰減到一半的壽命為1小時,顯著提高了綠光鈣鈦礦LED的穩定性。該研究結果表明通過分子層面設計、調控鈣鈦礦多量子阱的結構,可以實現高性能鈣鈦礦發光薄膜,這為製備高效、穩定的鈣鈦礦LED提供了一個新思路。
相關文章在線發表在 Advanced Optical Materials (DOI: 10.1002/adom.201801575)上。
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