大連化物所等利用自由電子雷射揭示水分子的光解在大氣輝光中的作用

2020-11-27 中國科學院

大連化物所等利用自由電子雷射揭示水分子的光解在大氣輝光中的作用

2020-11-03 大連化學物理研究所

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　　近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員袁開軍、中科院院士楊學明帶領的研究團隊，與英國布裡斯託大學（University of Bristol）Michael N. R. Ashfold、英國利茲大學（University of Leeds）John M. C. Plane合作，在水分子的光解動力學研究中取得進展，發現高振動激發的OH（X）產物，並建立模型討論水分子光解對大氣輝光的貢獻。

　　地球的天空中不斷產生一種微弱的發光，稱為大氣輝光，由太陽輻射與高層大氣中的原子和分子發生光化學反應產生。雖然亮度弱於極光，但是大氣輝光為大氣中發生的各種物理和化學過程研究提供重要的參考信號，大氣輝光的研究推動高層大氣物理學的發展。OH輝光是地球大氣中間層重要的輝光輻射之一，被稱為Meinel譜帶，由天文學家Aden B.Meinel於1950年在夜間使用地面光譜儀發現。迄今為止，已證實1700多條OH-Meinel譜線，並將其歸屬為OH的高振動能級到基態能級之間的躍遷，主要是從OH的ν≤9的振動能級輻射出的譜線。目前，人們普遍認為高空大氣中振動激發的OH來源於H和O3的反應。然而，最近觀測到的一些OH發射譜線來源於更高的振動能級，同時觀測到夜間沒有觀測到的OH日輝光的雙層結構。

　　H2O的光解是星際中OH自由基重要的來源之一。近日，研究人員利用自由電子雷射結合高分辨的H原子高裡德堡標識飛行時間譜技術，研究H2O分子112.8nm附近的光解動力學。實驗顯示，大部分OH（X）產物由高振動激發，最高的振動能級可布居到v=15，內態能量接近OH自由基的解離能。John M. C. Plane等利用實驗獲得的H2O光解數據，結合H2O、H、O3、OH、CO2等氣體濃度和溫度在地球和火星上的垂直分布，以及太陽光輻射通量，建立大氣化學模型。模擬結果發現，對於地球這種富氧環境，H+O3的反應是高振動OH（X）自由基的主要來源，而對於火星這種貧氧環境，H2O的光解則是主要來源。此外還模擬OH（X）輝光的發射光譜，有助於在星際觀測中發現OH自由基。

　　相關研究成果發表在《物理化學快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。研究工作得到國家自然科學基金委動態化學前沿研究中心項目、中科院戰略性先導科技專項（B類）「能源化學轉化的本質與調控」、國家自然科學基金優秀青年科學基金項目等資助。

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　　大連化物所等利用自由電子雷射揭示水分子的光解在大氣輝光中的作用
　　

列印 責任編輯：董凱悅

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