蘭州化物所仿生關節軟骨材料研究取得系列進展

2020-12-08 中國科學院

　　人體滑膜關節能夠在極高的赫茲接觸壓力（3-18 MPa）下呈現出較低的摩擦係數（0.001-0.03）。無論是靜止還是運動狀態，關節界面始終都能夠保持超低的摩擦係數，支撐人體正常運動過程。研究表明，包覆在骨關節表面的重要軟組織——關節軟骨在減小骨與骨之間的摩擦以及緩衝運動時產生的震動等方向起著至關重要的作用。關節軟骨具有非常複雜與精細的結構，而這種結構可以被簡化成一種雙相模型，即關節軟骨具有流體相與固體相：流體相是一種多孔結構，孔中包埋有大量的生物大分子，具有動態自適應性能，其與關節潤滑液協同起到很好的潤滑減摩作用；固體相則在低速運動中起到了很好的承載作用。由於關節軟骨缺少必要的血管，使得關節軟骨在受到損傷後很難實現自我修復，這就促使臨床上對關節軟骨替代材料有迫切的需求。水凝膠作為一種具有溼、軟特性三維網絡高分子材料，與關節軟骨有諸多的相似之處，因而被視為一種比較理想的關節軟骨替代材料。自上世紀90年代以來，國內外科學家開展了大量水凝膠摩擦學相關的研究工作，以期獲得與人體關節相媲美的超低摩擦係數和高承載的水凝膠材料。然而，具有良好潤滑性能的水凝膠機械性能較差，而提高力學性能後又不能獲得很好的潤滑性能。水凝膠的這些缺陷以及潤滑與強度的矛盾使得水凝膠在關節軟骨替換材料領域的實際應用受到了極大的限制。因此，發展一種具有高承載、低摩擦及抗磨損特性的水凝膠材料顯得尤為緊迫。

　　近期，受關節軟骨雙相、梯度結構啟發，中國科學院蘭州化學物理研究所固體潤滑國家重點實驗室研究員周峰團隊在結構化水凝膠構築仿生關節軟骨材料研究方面取得了系列進展，實現了具有高承載、低摩擦的軟硬複合結構化水凝膠材料，為開發設計新型人工關節材料提供了理論指導和技術支持。該團隊採用軟硬複合的仿生界面設計策略，將聚丙烯酸 (PAA) 水凝膠澆築成型到多孔陽極氧化鋁 (AAO) 模板中，構築了一種新型的軟硬複合表面（圖1）。基底為硬質的 AAO 模板，表面層為有序的水凝膠納米纖維陣列，類似於軟骨表面的膠原纖維陣列。在高載荷滑動剪切下，表層水凝膠起到減摩效果，硬質 AAO 模板起到承載作用。該複合表面能夠在 40 N 的高載荷下，實現界面的超低摩擦係數(10-3 級別)。進一步，由於聚丙烯酸水凝膠的酸、鹼響應特性，該複合表面可以在高的赫茲接觸壓力下實現界面摩擦係數原位、快速、穩定、可逆的轉變。該工作發表在國際期刊《先進功能材料》（Nano-porous substrate-infiltrated hydrogels: a bio-inspired regenerable surface for high load bearing and tunable friction, Shuanhong Ma, M. Scaraggi, Daoai Wang, Xiaolong Wang, Yongmin Liang, Weimin Liu, D. Dini* and Feng Zhou*, Adv. Funct. Mater. 2015, 47, 7366-7374）上。

　　基於相同的設計理念，該團隊研究人員利用3D列印ABS模具表面活潑氫對聚合的弱阻聚效應，採用界面誘導調控聚合成型技術，開發了一種高強度水凝膠軟骨材料，該水凝膠材料分為兩層，表層為具有超滑特性的大孔水凝膠網絡，底層為具有緻密網絡結構的高強度水凝膠（圖2）。滑動剪切過程中，多孔高含水的表層水凝膠網絡起到潤滑作用，而底層的低含水高強度水凝膠網絡起到承載作用，從而實現了水凝膠材料高承載與低摩擦性能的統一。該層狀水凝膠軟骨材料可在幾個兆帕級別接觸壓力下，實現超低摩擦係數，有望用作新一代關節軟骨材料。該研究結果發表在ACS Macro Letters（Articular Cartilage Inspired Bilayer Tough Hydrogel Prepared by Interfacial Modulated Polymerization Showing Excellent Combination of High Load-Bearing and Low Friction Performance, Peng Lin, Ran Zhang, Xiaolong Wang*, Meirong Cai, Jun Yang, Bo Yu, and Feng Zhou*, ACS Macro Lett. 2016, 5: 1191-1195）上。

　　基於上述研究工作，研究團隊受《聚合物》（Polymer）期刊邀請撰寫了首篇關於結構化水凝膠方面的綜述論文（Structural hydrogels, Shuanhong Ma, Bo Yu, Xiaowei Pei*, Feng Zhou*,Polymer, 2016, 98, 516-535）。該論文對國內外結構化水凝膠最新發展狀況進行了綜述，概述了新一代結構化水凝膠的製備方法及應用前景，對摩擦學領域科學家從事結構化生物潤滑材料研發具有重要的指導意義。

　　上述研究工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院重點部署項目和「西部之光」人才培養計劃的資助。

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圖1 PAA水凝膠澆築在多孔氧化鋁模板中形成的高承載、低摩擦軟硬複合結構化水凝膠表面 

 

圖2 雙層水凝膠的結構示意圖、SEM照片及以鋼球和PDMS軟球為對偶的摩擦實驗結果 

 

圖3 結構化水凝膠結構及應用示意圖 

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