液體量子光子學

2021-01-14 學術幫

大多數光導材料的性質都可以用洛倫茲模型簡潔地描述,它是亨德裡克?洛倫茲(Hendrik Lorentz)於十九世紀末二十世紀初建立的一個經典模型。在這個模型中,電子束縛在原子上構成一個偶極子,偶極子在光照下自己再產生光場,並與入射光相互作用。光導材料中所有原子產生的光場與入射光場疊加,共同構成材料中傳導的光。在隨後幾十年裡,洛倫茲模型成為光學研究中的一個核心理論。

當前,納米加工工藝快速發展,使得研究人員可以嘗試在納米尺度上控制光、引導光的傳播。人們已經找到了合適的新材料來製作可以突破衍射極限(diffraction limit)的集成光路。所謂衍射極限,就是指光學器件的尺寸不能比光的波長小太多,否則就無法約束光束。1997年,Junichi Takahara帶領的研究團隊發現金屬可以把光約束在遠小於光波長的尺度之內,突破了衍射極限的限制。在金屬與電介質的交界面上,光可以以表面等離體子極化子(surface plasmon polariton)的形式傳導,這是一種光子與電子電荷密度波(electron charge density wave)的耦合狀態。對於致力於研究可以在傳統電子學器件尺寸下控制光行為的高速光學裝置的研究者來說,這項發現以及金屬納米結構加工工藝的飛速發展大大激發了他們對等離體子系統(plasmonic systems)的興趣。

在等離體子的研究中,德魯德-洛倫茲模型(Drude-Lorentz model)取代洛倫茲模型,得到了廣泛應用。德魯德-洛倫茲模型中,原子的外層電子不受束縛,可以在金屬由移動,因而可以反映出金屬的導電性。這仍然是一個經典模型,因為其中的自由電子被當做沒有相互作用的氣體,服從麥克斯韋-玻爾茲曼統計。為了用量子力學的模型描述電子,我們應該考慮到電子是費米子,須滿足泡利不相容原理。於是,我們把自由電子視為沒有相互作用的費米氣體,用費米-狄拉克統計處理,這樣就得到了德魯德-索末菲模型(Drude-Sommerfeld model)。不過,忽略電子之間的相互作用正是這個模型的主要缺點,因為電子相互作用恰恰可能對金屬的光傳導性質有很大影響。

費米-朗道液體理論(Fermi-Landau liquid theory)可以描述金屬中的量子性電子之間的相互作用,但是當電子被束縛在寬度與電子波長更窄的金屬結構中時,整個系統退化至一維,導致費米-朗道液體理論完全失效。此時,拉廷格液體模型便有用武之地。這個模型完全是在量子力學的框架中建立起來的,它所描述的多體電子系統的一個關鍵特徵是自旋-電荷分離(spin-charge separation),也就是說自旋波和電荷密度波各自獨立傳播。電荷密度波(或者說等離體子)在拉廷格液體中的形成過程從根源上講符合量子力學圖象,因為我們一開始就把電子視為一個多體相互作用的量子系統。近些年,有幾個重要實驗揭示了拉廷格液體的獨特性質,其中最引人注目的是用碳納米管做的實驗。然而,研究者一直沒能直接觀察到碳納米管中的拉廷格液體等離體子(Luttinger liquid plasmons),也沒有看到碳納米管通過表面等離體子極化子與光發生耦合。在過去十多年的時間裡,這一直是一個巨大的挑戰。

施志文(音譯)等人發表在《Nature Photonics》上的論文報導他們使用金屬型單層壁碳納米管(metallic single-walled carbon nanotubes)首次觀察到了拉廷格液體等離體子。藉助近場紅外線納米顯微技術(near-field infrared nanoscopy),他們發現一維系統中拉廷格液體等離體子的行為與二維或三維系統中的行為有定性差別:一維系統中,拉廷格液體等離體子的速度是「量子化」的,並且與光耦合之後會形成一種損耗低、頻譜寬、對光場的約束能力尤為突出的新的光學模式。

拉廷格液體中的等離體子光學模式與以往研究的碳納米管中的等離體子的差別很大。對於後者,研究者只是把碳納米管視為管狀石墨烯,然後應用德魯德-洛倫茲模型來處理,但施志文等人在研究拉廷格液體等離體子的光學模式的時候仔細考慮了一維電子鏈中的多體量子相互作用。這項研究啟發我們可以基於相互作用的電子系統來設計一些非常特殊的納米尺度光子波導。儘管施志文等人在探測金屬型碳納米管中的等離體子時使用的是紅外光,但是他們預期等離體子在可見光頻率的探測光下仍然存在,而頻率更高時則會發生子帶間躍遷(intersubband transitions),破壞等拉廷格液體中的等離體子。

施志文等人用金屬包覆原子力顯微鏡(atomic force microscope, AFM)的探針,將它置於碳納米管近旁,再令波長為6.1μm 和10.6μm的紅外光聚焦在針尖。針尖對紅外光起到散射作用,使附近電磁場獲得動量,從而在拉廷格液體中激發出了等離體子(見圖1a)。紅外雷射的場可以用相干狀態近似,所以激發的過程只需要用經典電動力學描述。然而,激發得到的態卻是光與電荷密度波的耦合態,而這種耦合態對應的量子即是等離體子極化子。激發態可能表現為等離體子(準靜態)或光子(阻滯態),也可能是介於兩者之間的某種狀態,這取決於照射光的波長,但不論是哪種狀態,激發產生的都是玻色子。等離體子產生後,在碳納米管中傳播至末端,再反射回來與探針處的激發場幹涉。實驗中,探針沿著碳納米管移動,幹涉模式就在相長幹涉與相消幹涉之間轉換,探測器便可以測到周期變化的光強(見圖1b)。根據光強變化的周期,我們可以測算出等離體子的波長,進而確定它的傳播速度。


圖1. 拉廷格液體等離體子波導。a, 單根金屬型單層壁碳納米管。光與拉廷格液體等離體子耦合,在波導中以速度vP運動。液體等離體子的性質根據拉廷格理論推導得到,該理論把電子視為一維的多體相互作用量子系統。碳納米管圖片? Friedrich Saurer/Alamy。b, 原子力顯微鏡拍攝的單根碳納米管形貌(上);近場遠紅外納米成像圖(光源波長10.6μm),圖中顯示出散射光子的振蕩周期,據此可以計算等離體子的速度(下)。c, 量子化的等離體子傳播速度vP。速度只能取分立值,具體大小取決於碳納米管中導電通道的數目和碳納米管的數目。vF是費米速度,g是表徵電子相互作用類型和相互作用強度的參數。

施志文的團隊研究了單根碳納米管以及碳納米管束中等離體子的性質,意外地發現對于波長一定的紅外雷射,等離體子的速度不受碳納米管的直徑、碳納米管中載流子濃度的影響,而是隨碳納米管的導電通道數和碳納米管數的增加而跳躍式增加。欲解釋這種「速度量子化」的現象,經典電子動力學無能為力,而量子的拉廷格理論則足當此任。我們用g參數描述費米電子相互作用的性質與強度:g = 1表示無相互作用,g > 1表示吸引相互作用,g < 1表示排斥相互作用。如果用vF表示費米速度,那麼等離體子的速度即是vP = vF / g。電子之間的長程庫倫相互作用是影響g參數的主要因素,它與碳納米管的導電通道數、以及管束中碳納米管的數目成正比。拉廷格液體理論很好地解釋了速度量子化現象,揭示出碳納米管的直徑和載流子濃度幾乎不影響等離體子速度,與經典情況完全不同。

除上述現象以外,拉廷格液體構成的波導還因其特殊性質而有望成為新型光導材料。拉廷格液體波導既對電磁波有很強的空間約束能力,又有比較高的品質因數,這兩方面都是表徵等離體子納米光子學器件的關鍵指標。拉廷格液體波導的約束能力尤其突出,等離體子的有效波長大約只是其自由空間波長的百分之一;其橫向約束能力更加顯著,對於自由空間波長為10.6μm的光,實測波長只有1nm,降低了4個數量級。更令人驚奇的是,這種受到嚴格約束的等離體子在傳播時損耗相對較低,測量結果表明波導的品質因數可達20。對於標準二維表面上的等離體子,品質因數與空間約束能力不可兼得,例如在銀與空氣交界面上,要使自由空間波長為400nm的電磁波傳播時的品質因數達到16,其空間約束就要比拉廷格液體中10.6μm電磁波差很多。如果把波長約束到300nm,標準二維等離體子傳播時的品質因數就會下降到2左右,而且這種對場的空間約束力仍遠不及拉廷格液體等離體子。石墨烯對場的空間約束能力與拉廷格液體相近,但是其品質因數最多達到5左右。拉廷格液體等離體子在強約束模式下仍能保持低損耗,這一優勢可能是源於碳納米管中一維手性電子不會發生背散射(backscattering),否則其手性就會改變。這種現象不會出現在常見的貴金屬或石墨烯中。

儘管目前研究者得到了漂亮的實驗結果,但拉廷格液體等離體子是否能夠在近紅外、通訊和可見光波段保持其優勢仍有待實驗驗證。另一方面,如果用碳納米管制成分束器、調製器等元件,要想把它們集成在一起也頗具挑戰性。然而總體來說,我們還是應該對拉廷格液體等離體子在納米光子工程領域中的應用抱有樂觀的期待。

拉廷格液體等離體子處於凝聚態物理與納米光子學的交叉領域,其相關物理理論目前尚未完善,因此在未來一段時間內它定將是一個成果豐碩的研究方向。拉廷格液體等離體子具有光學共振模式,因而可能用於量子超材料的設計製造。它甚至也可能作為信息載體應用於量子信息處理,以便實現量子光路的小型化,搭建結構緊湊的可擴展量子光子處理器(scalable quantum photonic processors)。這種液基波導是否能夠與量子點(quantum dots)、氮-空位中心(nitrogen-vacancy centres)等輻射源很好地耦合,甚至能否直接把拉廷格液體製成電磁輻射源,這些問題也有待檢驗。這種新型納米光子學系統著實有巨大的潛力等待我們去發掘。

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