武漢紡織大學化工學院王強教授課題組近期在Chemical Engineering Journal(IF 10.652)上發表了題為「仿生聚多巴胺作為電子傳遞介體構建的Z-型異質結g-C3N4@PDA/BiOBr增強可見光降解磺胺甲惡唑」(Z-scheme heterojunction g-C3N4@PDA/BiOBr with biomimetic polydopamine as electron transfer mediators for enhanced visible-light driven degradation of sulfamethoxazole)的研究論文,論文的共同第一作者為研究生郭福榮和陳吉衝,王強教授為通訊作者。
太陽光是一種清潔和可再生能源,因此基於模擬太陽光的可見光碟機動氧化-還原反應體系在能源和環境治理等領域有著巨大的應用前景。目前廣泛報導的半導體光催化劑往往受制於光生電子-空穴的複合和響應光譜範圍窄以及效率低等不利因素,而構築異質結是提高光催化材料性能的有效途徑之一。與傳統型異質結光催化劑相比,Z-型異質結光催化劑在促進光生載流子有效分離的同時也增強了氧化-還原能力。因此近年來綠色、經濟、高效的Z-型異質結可見光催化材料的開發已成為光催化相關領域的研究前沿和熱點。
聚多巴胺(PDA)具有與貽貝粘附蛋白類似的性能,是具有強黏附性的環境友好型生物大分子,同時PDA網絡內豐富的共軛p-結構賦予其良好的光吸收和電子傳輸性能。基於石墨相氮化碳(g-C3N4)和PDA的p-p共軛結構之間產生的p-p*電子離域協同促進電荷轉移和PDA的強結合力,作者利用仿生聚多巴胺作為電子傳遞介體構建Z-型異質結光催化劑g-C3N4@PDA/BiOBr,並系統研究了g-C3N4@PDA/BiOBr對磺胺甲惡唑的可見光催化降解性能和反應過程。活性物種捕獲和電子自旋共振波譜(ESR)以及HPLC-MS的實驗研究揭示了Z-型異質結構機理。g-C3N4@PDA/BiOBr對磺胺甲惡唑的高效降解源自體系中可見光吸收增強、快速電子傳遞以及g-C3N4導帶(CB)上更強還原能力的光生電子和BiOBr價帶(VB)上更強氧化能力的光生空穴的有效分離等協同作用。
論文要點:1、構建了一種新型Z-scheme g-C3N4@PDA/BiOBr異質結光催化劑;2、光催化劑對SMX的可見光降解效果明顯改善;3、PDA在Z-scheme中起到電子轉移的中介作用,促進電荷分離;4、提出了SMX光降解的機理、中間體和途徑;5、該光催化劑具有良好的穩定性和可重複使用性。
該工作首次報導了利用仿生分子PDA作為電子傳遞介體橋連半導體材料g-C3N4和BiOBr構建Z-型異質結構可見光催化劑,為環境治理的新型、綠色、高效光催化劑的設計提供了有益的思路和方案。
來源:武漢紡織大學、新材料資訊
論文連結
https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124014