新疆理化所發現Z型光催化體系過氧化氫合成的雙通道反應機制

2020-12-07 中國科學院

　　光催化可直接將太陽能轉化為電能、化學燃料及在光能輔助下分解有機汙染物，這為解決當前面臨的能源和環境危機提供了潛在的可能。光催化的上述應用需要光催化劑具有寬的光吸收範圍、長期穩定性、高電荷分離效率和強氧化還原能力。然而，單組分光催化劑通常難以同時滿足這些要求。Z型異質結光催化體系，模擬天然光合作用過程，克服了單組分光催化劑的缺點，滿足了上述要求。特別是沒有氧化還原對的全固態Z型異質結光催化體系已經廣泛應用於水分解、太陽能電池、汙染物降解和二氧化碳轉化等方面。

　　過氧化氫（H2O2）被廣泛用作能量試劑，如燃料電池中的燃料、火箭燃料等。以往的報導顯示，一些光催化劑可以利用光生空穴氧化生成H2O2或者•OH，用H2O代替有機清除劑，抑制了光生載流子的複合，同時防止了H2O2的汙染。此外，•OH可以相互結合形成額外的H2O2，進一步打開H2O2形成的另一個通道。

　　近日，中國科學院新疆理化技術研究所環境科學與技術研究室科研人員通過在超薄g-C3N4（NCN）納米片上組裝苝醯亞胺（PI）分子成功地構建了全固態Z型光催化劑（PIx-NCN）。與單純的NCN和PI相比，PIx-NCN加速了體系中的電荷分離，有更強的氧化還原能力。在光催化產H2O2時，NCN部分的導帶有更多的電子還原O2產生H2O2，即通過第一通道提高H2O2的生成。其次，由於PI的價帶電位比NCN的電位更正，PI導帶的空穴可以氧化OH–生成•OH進一步結合產生另一部分H2O2，從而將H2O2的生成途徑從單通道轉變為雙通道，顯著提高H2O2的產生。

　　相關研究成果近日發表在《催化學報》（Journal of Catalysis）上並引起同行的廣泛關注。該研究工作受到國家自然科學基金、中科院創新國際團隊等項目支持。

　　論文連結 

 

通過雙通道途徑產H2O2的示意圖 

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　　過氧化氫（H2O2）被廣泛用作能量試劑，如燃料電池中的燃料、火箭燃料等。以往的報導顯示，一些光催化劑可以利用光生空穴氧化生成H2O2或者•OH，用H2O代替有機清除劑，抑制了光生載流子的複合，同時防止了H2O2的汙染。此外，•OH可以相互結合形成額外的H2O2，進一步打開H2O2形成的另一個通道。
　　近日，中國科學院新疆理化技術研究所環境科學與技術研究室科研人員通過在超薄g-C3N4（NCN）納米片上組裝苝醯亞胺（PI）分子成功地構建了全固態Z型光催化劑（PIx-NCN）。與單純的NCN和PI相比，PIx-NCN加速了體系中的電荷分離，有更強的氧化還原能力。在光催化產H2O2時，NCN部分的導帶有更多的電子還原O2產生H2O2，即通過第一通道提高H2O2的生成。其次，由於PI的價帶電位比NCN的電位更正，PI導帶的空穴可以氧化OH–生成•OH進一步結合產生另一部分H2O2，從而將H2O2的生成途徑從單通道轉變為雙通道，顯著提高H2O2的產生。
　　相關研究成果近日發表在《催化學報》（Journal of Catalysis）上並引起同行的廣泛關注。該研究工作受到國家自然科學基金、中科院創新國際團隊等項目支持。
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