【催化】單質鉍修飾半導體磷酸鉍納米顆粒提高光催化降解活性機制

2021-01-20 X-MOL資訊

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近年來，利用單質鉍負載提高半導體材料光催化活性的研究層出不窮。然而，這些工作多數都集中於複合體系的構築與活性評價，對合成過程中缺陷的引入研究較少。並且，大多數工作基於納米尺寸單質鉍的表面等離子效應（SPR）特性，推測單質鉍的引入通過產生熱電子或表面極化使得載體光催化劑光生電子與空穴分離效率提高，而深入研究複合體系界面電荷轉移的工作較少。事實上，由於單質鉍的生成須要體系具備一定的還原性，而對於大多數含氧半導體材料而言，氧空缺的引入再所難免。由於氧空缺同樣有助於材料光催化活性的提升，因此，在這些體系中單質鉍的作用則顯得神秘。


為探尋這類體系中單質鉍對光催化活性提升的具體機制，武漢工程大學化學與環境工程學院陳嶸課題組選取磷酸鉍半導體光催化劑為研究對象，以硝酸鉍、三聚磷酸鈉為反應前驅體，乙二醇還原劑，設計並實現單質鉍修飾的磷酸鉍複合體系的合成與氧空缺的引入。



結合樣品活性評價結果與DFT理論模擬發現，單質鉍在該體系中主要通過空穴傳導促進羥基自由基的產生，而氧空缺則通過捕獲電子促進其被分子氧的消耗，兩者協同作用提高磷酸鉍光生電子與空穴的分離並實現二者在空間不同位點的消耗，從而提升材料光催化活性。



該研究成果以通訊的形式發表在《化學可持續化學》（ChemSusChem）期刊上，並被選為當期的VIP文章，第一作者是碩士研究生田凡。該研究工作得到了國家自然科學基金委、武漢科技局高新創新團隊培育計劃以及吉林大學無機合成與製備化學國家重點實驗室開放基金的大力支持。


http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cssc.201600489/full


原文：Modification with Metallic Bismuth as Efficient Strategy for the Promotion of Photocatalysis: The Case of Bismuth Phosphate

ChemSusChem, 2016, 9, 1579-1585. DOI: 10.1002/cssc.201600489


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