南科大黃立民課題組:光催化活性低怎麼辦?加點鹽試試-具有缺電子界面的鹼金屬離子修飾鉑助催化劑用於光催化析氫

2021-02-23 催化開天地

來源丨AdvancedScienceNews

作為一種有前途的實現太陽能轉化為氫燃料的方法，太陽光碟機動的水分解在科學研究中已引起廣泛關注。光催化過程中有效的電子-空穴分離和快速的表面反應是實現高量子效率的關鍵因素。與此同時，助催化劑的引入不僅加速了電子-空穴的分離，而且還為水的吸附和活化提供了活性位點，可以進一步提高光催化效率。特別是，基於鉑（Pt）的助催化劑通過與光催化劑形成肖特基結和活性界面進行水分解，已經成為研究最多且與實際應用相關的材料。但是，鉑的高成本和適度的活性嚴重阻礙了其工業應用。在經典的石墨相氮化碳光催化制氫（HER）過程中，原位沉積的鉑納米顆粒（Pt NPs）的表面不含配體，光生電子的轉移僅受材料本身的吸電子性能驅動，對於隨後的HER來說可能不足且效率低。因此，增加參與HER的電子和反應性以改善催化系統的性能是很有必要的。

南方科技大學黃立民教授課題組（博士生孫宗招為第一作者）發現了在光和電解質存在下Pt NPs發生聚集的新現象，並且系統地研究了電解質，尤其是鹼金屬陽離子對Pt助催化劑聚集的影響。導致此現象的必要條件有兩個，其中光子充當引發劑，而鹼金屬陽離子則充當改性劑。在可見光照射下依據不同鹼金屬離子本身的離子勢，Pt NPs的聚集體尺寸可以在4.8 nm到49.8 nm的範圍內調整，並均勻分散在氮化碳上。且K離子引起的Pt聚集體可以將氮化碳的HER性能提升近四倍（3306.6 μmolh-1g-1），比大多數改性氮化碳的性能都要高。光電子能譜和光導原子力顯微鏡表徵揭示了增強的光催化活性主要來自改性的界面缺電子結構和改善的界面動力學。理論計算結果也表明該電子結構在熱力學上更有利於HER過程。這種鹼金屬離子輔助修飾Pt助催化劑的策略將為提升貴金屬在光催化中的作用和利用率，提供了有希望的途徑。

相關結果發表在ChemCatChem (DOI:10.1002/cctc.201902370)上，論文作者為Zongzhao Sun,  Yabin Jiang,  Dr. Wu Wang, Dr. Ruyi Zhong,  Yayun Pu,  Qianwen Chen, Bo Nan,  Prof. Jiaqing He,  Prof. Limin Huang
原文連結：
https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201902370

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