《Nature》子刊:重要突破!液晶液滴流場下的行為研究

2020-12-05 孜然學術

液晶液滴,又稱異晶液滴,是在各向同性和向列相共存的相圖區域內成核和生長形成的,它挑戰了人類對各向異性表面邊界在微小界面張力下限制的液晶的理解,從而形成複雜的非球形形狀。人們對它們的動力學性質知之甚少,因為它們大多是在靜止、準平衡條件下研究的。

近日,來自瑞士聯邦理工學院的Raffaele Mezzenga等研究者的研究表明,不同種類的澱粉樣蛋白為基礎向列型和膽甾型類晶團聚體,通過其形狀的流動變形,進行了有序-有序轉換。相關論文以題為「Flow-induce dorder–order transitions in amyloid fibril liquid crystalline tactoids」發表在Nature Communications上。

論文連結:

https://www.nature.com/articles/s41467-020-19213-x

液晶液滴,或稱為珠狀體,通過自組織在濃縮水懸浮液中形成的,其特點是界面張力極低;以絲狀膠體為基礎的錐蟲的界面張力約為10-7 N m-1,比典型的水油乳液的界面張力小約10萬倍。儘管微流體已廣泛應用於水油乳液的研究,並在另一種具有界面張力的水油乳液中製備單分散的微米大小的液晶液滴,但液晶液滴的流體動力學研究仍然很少,因為大多數研究主要是為了了解它們的熱力學平衡特徵。利用微流體通過水動力操縱液晶液滴形狀的能力,可以研究其變形引起的相變,調整其自組裝結構,從而為設計新材料提供了一個有前景的平臺。此外,闡明液晶的水動力特性可以擴大人類的理解軟活性物質系統開發各向異性的方向相互作用。

當各向同性(I)相和向列性(N)相共存時,介孔原分散在一個濃度下,通過各向異性區域的成核和生長而形成錐蟲,並根據構建塊的內在特徵顯示出不同的指向場構型。到目前為止,在許多生物棒狀系統中發現了液晶視點,包括菸草花葉病毒、fd病毒、f-肌動蛋白、碳納米管、纖維素和最近的澱粉樣原纖維等。澱粉樣原纖維是由普通食品蛋白生成的,由於其在設計新功能材料方面的巨大潛力,以及其豐富的液晶行為,澱粉樣原纖維是一個很有吸引力的系統。最近發現,澱粉樣纖維表現出向列型場構型的六種平衡對稱之間的轉變:均向列型、雙向列型、徑向向列型、單軸膽甾型和徑向膽甾型,外加大量的拋物線焦錐。這種結構是由液滴中各向異性界面張力和各向異性彈性力之間微妙的相互作用造成的,在平衡狀態下,這些不同種類的旋向體之間的轉換可以用尺度或變分理論精確地預測出來。然而,對於液晶液滴在流場下的行為,人類所知甚少,正如下圖所示,液滴的形狀可以通過從一種對稱到另一種對稱的有序轉換,被流場顯著地改變。

在這項工作中,研究者通過使用澱粉樣原絲作為模型系統,首先映射了與形變過程中液滴導向場構型變化相關的流動誘導的有序轉變。在伸展流的作用下,錐體排成一列,在極端變形的情況下,錐體的膽甾度隨錐體長徑比的冪次律而減小。結合自由能泛函理論和實驗測量來合理化臨界延伸,在此基礎上,錐管的矢狀場結構從雙極和單軸膽甾型轉變為均勻型,研究者並討論了這些轉變的熱力學性質。

圖1 用微流控晶片將不同類型的導管暴露於拉伸流場中。

圖2 澱粉樣原纖維在伸展流場下的歸屬。

圖3 不同類別液晶視點的變形。

圖4 不同伸長率下的甾烷膽甾相圖。

綜上所述,研究者證明了使用微流體產生純粹的拉伸流,可以作為一種手段來誘導澱粉基液晶的排列、變形、有序轉變、合併和破裂。在這種強加的伸展流作用下,顯示出在毛細數低至102的高度變形。研究結果為研究極小界面張力下膠體體系的封閉誘導特性打開了一個新的窗口,為自組裝複合流體的設計開闢了新的途徑。(文:水生)

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