幾位大牛Nature子刊同時發布:單原子Pt和單原子Au同臺競技!

2021-02-12 納米人

CO氧化反應是空氣汙染控制尤其是汽車尾氣控制和理論研究的重要反應之一,並且由於CO氧化反應相對具有代表性,常被用作模型反應來研究氧化催化劑的行為。負載型金屬催化劑的界面位點是決定其催化性能的關鍵。單原子催化劑(SACs)通過使每個原子均與載體接觸,可以最大限度地增加界面活性位點。然而,單原子位點是否具有與納米催化劑界面位點相似的催化性能仍是一個懸而未決的問題。近日,兩篇Nature子刊相繼報導了單原子催化劑催化CO氧化反應,讓我們去一探究竟!

亞利桑那州立大學的Jingyue Liu,Botao Qiao和清華大學的Jun Li等深入比較了負載型單原子Au催化劑和Au納米粒子(NPs)的催化性能。

 

研究發現,水的存在顯著促進了單原子Au催化劑的CO氧化活性,而對NPs界面位點的促進作用則要弱得多。H2O促進作用使Au SAC的催化活性比工業三元催化劑高兩個數量級。

理論研究表明,H2O對SACs的顯著促進作用來自於它們獨特的局域原子結構和電子性質,促進了CO+OH的高效反應通道。

 

 

幾乎同一時間,通用汽車全球研發部的Ming Yang,密西根大學Bryan R. Goldsmith和天津大學的Meiqing Shen等人報導了一種單原子Pt催化劑,該催化劑對CO氧化同樣展現出優異的催化活性。

 
作者使用Pt1/CeO2作為「種子」製備出了一種Pt-O-Pt體系,該材料可以Pt8O14簇為理論模型,Pt原子的分散度維持在100%。

 

研究表明,在富氧條件下,Pt-O-Pt體系中Pt原子催化低溫CO氧化的活性是Pt1/CeO2的100-1000倍。高活性的原因在於Pt-O-Pt位點本身,而非Pt-O-Ce界面。這種策略具有普適性,類似的Pt-O-Pt位點可以建立在不同種類氧化鈰甚至氧化鋁上,這種 Pt-O-Pt原子對使得氧氣更容易活化。

 

參考文獻:

1. Shu Zhao, Fang Chen, Sibin Duan, Bin Shao, Tianbo Li, Hailian Tang, Qingquan Lin, Junying Zhang, Lin Li, Jiahui Huang, Nicolas Bion, Wei Liu, Hui Sun, Ai-Qin Wang, Masatake Haruta, Botao Qiao, Jun Li, Jingyue Liu & Tao Zhang.Remarkable active-site dependent H2O promoting effect in CO oxidation. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11871-w

下載連結:https://www.nature.com/articles/s41467-019-11871-w

2. Hui Wang, Jin-Xun Liu, Lawrence F. Allard, Sungsik Lee, Jilei Liu, Hang Li, Jianqiang Wang, Jun Wang, Se H. Oh, Wei Li, Maria Flytzani-Stephanopoulos, Meiqing Shen, Bryan R. Goldsmith & Ming Yang. Surpassing the single-atom catalytic activity limit through paired Pt-O-Pt ensemble built from isolated Pt1 atoms. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11856-9

下載連結:https://www.nature.com/articles/s41467-019-11856-9

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