缺陷二硒化釩-石墨烯異質結構實現鋰硫電池電催化劑原位演化

2020-10-04 小材科研

近日，蘇州大學能源學院、蘇州大學——北京石墨烯研究院協同創新中心的孫靖宇教授團隊報導了一種以高性能硫宿主為目標的碳布（CC）上有缺陷二硒化釩（VSe2）-垂直石墨烯（VG）異質結構的全化學氣相沉積（all-CVD）設計。電化學作用可以誘導VSe2在Se空位處硫化為VS2，從而促進LiPS的吸附和轉化。因此，VSe2-VG@CC/S電極在5.0 C時具有良好的循環穩定性，800次循環的容量衰減率僅為0.039%；在高硫載量（9.6 mg cm−2）下，具有4.9 mAh cm−2的高面積容量。理論模擬和原位表徵相結合，揭示了硒空位對電催化劑演變和LiPS調節的關鍵作用。這項工作為缺陷工程中異質結構硫宿主的合理設計提供了思路。該工作以「Defective VSe2-Graphene Heterostructures Enabling In Situ Electrocatalyst Evolution for Lithium−Sulfur Batteries」為題發表在ACS Nano期刊上。蘇州大學博士後慈海娜博士，博士生蔡京升以及中國石油大學（華東）博士生馬昊為共同第一作者。

鋰硫電池具有能量密度高、成本低、環境友好等特點，是當今新興的儲能系統。然而，硫的導電性有限，在充放電過程中的「穿梭效應」和體積膨脹嚴重阻礙了實際應用的發展。其中，中間物多硫化鋰（LiPS）引起的「穿梭效應」仍然是一個艱巨的挑戰。為此，研究者在硫正極、鋰負極、改性隔膜/夾層和電解質的設計方面投入了大量的探索工作。其中，鋰硫電池的硫載體設計對於提升其性能至關重要。過渡金屬硫屬化合物（TMD）作為一類新興的二維層狀材料，在鋰硫電池領域作為有效的硫載體得到了廣泛的研究。雖然人們已經認識到，TMD具有良好的LiPS化學吸附和電催化轉化能力，但TMD體系結構中與多硫化物管理有關的缺陷工程及演變過程至今仍未得到充分研究。


圖一：在碳布上使用all-CVD法製備VSe2-VG異質結材料

圖二：VSe2-VG@CC/S電極的原位Raman和原位XRD表徵

亮點與展望：綜上所述，作者通過all-CVD工藝設計了多功能的VSe2-VG異質結構作為鋰硫電池的優質宿主。衍生的體系結構為電子/離子傳輸建立了導通框架，而親硫表面適用於LiPS的有效錨定和催化轉化。特別地，缺陷工程賦予VSe2納米片電化學誘導的硫化作用，因此推進了電催化劑的原位演化，進一步推動了硫的反應動力學。實驗結果顯示，VSe2-VG@CC/S電極在5.0 C時具有出色的循環穩定性，800次循環的容量衰減僅為0.039％，並在高硫載量時（9.6 mg cm−2）伴隨著較高的面積容量。這項工作為TMD材料的缺陷工程提供了新的視角；促進鋰硫化學中電催化劑的有效設計和推進鋰硫電池領域的發展。

來源：蘇州大學

文章連結：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.0c05030

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