可使用超33萬次，一年以上！明膠基軟體機器人和柔性電子器件

2020-09-13 小材科研

據估計，到2025年，英國每天將產生600萬噸垃圾，其中高科技的一次性垃圾將是一個快速增長的貢獻者。使用壽命結束的器具含有不易回收的有價值的物質，也含有容易通過填埋或不當處理而釋放到大自然中的有毒物質。而生物材料有自修復能力且易降解，這使得它們具有更大的應用空間。人來開發一系列的仿生系統，包括軟機器和電子皮膚，通過引入自修復、可拉伸性，將軟到硬的材料結合起來實現高水平的功能。然而，將可拉伸性引入可降解設備仍然具有挑戰性。

以明膠為基礎的凝膠是一種很有前途的選擇，因為這種生物聚合物不需要合成就能很容易地獲得，可以添加水溶性添加劑，而且降解速度快，對環境無害，甚至可以食用。然而，凝膠在空氣中拉伸和快速乾燥時導致硬化並限制可穿戴設備或軟機器人元件的使用的穩定性和耐久性。並且，由於材料性能難以控制，拉伸能力有限，導致僅有幾個驅動周期性能就下降。

在這裡，論文介紹了一種廣泛適用的生物凝膠的製造方法、設計規則和一套概念——它將彈性且可持續的(軟)機器人和電子產品的挑戰性需求統一整合在單一的平臺上。受到從頭足類等複雜生物的啟發，將生物凝膠與天然衍生材料(如纖維素和鋅)結合在一起，以實現從機器人元件到可拉伸電子元件的全生物降解設備。凝膠以天然材料為基礎，作為可降解基材，包括耐用、自粘、可拉伸、可機械調節和可自愈性。儘管在廢水中可以完全降解，該凝膠在環境條件下仍能保持其機械性能一年以上，並使軟執行器能夠運行超過33萬次而不失效。其可擴大生產、低材料成本和所有製造步驟的安全性將使其從工業、醫療保健到教育的廣泛應用成為可能。

纖維素作為一種普遍的結構多糖，可作為設計用於動態環境的軟氣動生物凝膠執行器的外骨骼(圖1a)。將生物凝膠與鋅電極相結合，可製成完全可降解的傳感器皮膚(圖1b)。該機械彈性生物凝膠是一種理想的材料，可用於臨時安裝或頻繁更新應用的瞬時設備，因為它在幾天內就可分解(圖1c)。廢水細菌在5天內對生物凝膠進行酶解，不會對環境造成損害。

圖1-具有彈性且可完全降解的生物凝膠。

結合了多種組件——每個組件都有不同的用途——以同時獲得生物降解和高機械性能。凝膠的主要聚合物網絡是明膠，它決定了材料的楊氏模量(E)，糖（纖維素）的加入提高了材料的延展性。通過調整生物凝膠內的水和甘油的比例，可以獲得穩定的機械性能和工藝條件，檸檬酸可以防止細菌的生長。

廣泛的新興軟機電系統——從電子皮膚到機器人——要求一套可靠和耐用的材料和容易調節的機械性能。論文通過調整凝膠的用量來調整生物凝膠的E和極限(工程)應力(σu)，分別為30 ~ 300kpa和10 ~ 140kpa，兩者都隨著凝膠濃度呈指數級增長(圖2a)。與此同時，極限應變(εu)從180%應變線性增加到325%應變(圖2b)。進一步提高明膠濃度可以得到更高的E值(3.1 MPa)，同時提高了σu值(1.86MPa)，但一定程度降低了的εu值(254%)。添加28% wt%的糖，使生物凝膠具有高延展性，εu和σu同時增加(圖2c，d)。糖(和甘油)的加入作為助溶劑促進了明膠中螺旋-螺旋的結合，增強凝膠化，並在熱力學上穩定凝膠。同時高變形下這些螺旋-螺旋組合的解開會導致可拉伸性增加。

圖2-明膠生物凝膠的可調性、穩定性和力學性能。

為了克服水凝膠在環境條件下使用時會由於游離水的損失而脫水——用非揮發性食品添加劑甘油替代了大量的水分，以減少生物凝膠中的游離水。在不影響機械性能的前提下，降低水-甘油比可延長貯藏時間和穩定性（圖2e，f，g）。這些條件的優化使得製備出形狀穩定的器件(圖2h)。在一年的時間裡沒有觀察到材料降解的跡象，但這些實驗僅僅因為時間限制而停止，這表明生物凝膠在更長的時間內是穩定的。

添加檸檬酸降低pH抑制了細菌生長但不影響其拉伸性。通過對成分濃度的選擇，可以設計出一種可變形且具有彈性的生物凝膠，這種生物凝膠不會變幹，適用於軟性機器人應用，可在20-80% RH溼度範圍內操作。通過將生物凝膠充氣成球囊形狀進行雙軸拉伸試驗(圖2j)，應變超過1000%。

圖3-彈性生物凝膠用於軟體執行器。

該生物凝膠獨特地結合了高性能和可降解性，這使得它適用於軟體(生物)機器人，醫療器械和工業機器人的應用。在這裡展示了由大象的鼻子啟發的軟氣動執行器的潛力。氣動驅動執行器的s形運動達到其尖端10釐米的最大位移(圖3a)。論文選擇了s形和u形運動的兩種模式設計，模擬了吊機的抬升和抓取運動。通過對連接到力傳感器的板施加恆定壓力使u形執行器膨脹來監測驅動循環的次數。由高水/甘油比生物凝膠(G2420)製成的執行器可以持續執行10,000次循環(約10小時的持續執行)，在中等耐久性應用領域具有足夠的應用前景。具有較低水/甘油比率(G2430)的執行機構具有高度耐用性，即使經過60,000次循環也沒有失效。使用力調節設置(調整驅動壓力和頻率)提高循環壽命超過330000次沒有失效(圖3 c)。即使塗抹食用油後在水下，執行器也能工作1.5小時和2000次循環。

執行器可抓取和提升各種平面或曲線形狀的物體達120g，距離為16mm。u型設計使彎曲角度286°(圖3),這對應於最大線性應變為232%。通過施加50 kPa的壓力，可獲得281°的全範圍彎曲角(圖3g)。利用食品添加劑——脂肪酸的單甘油酯和雙甘油酯(E471)在生物凝膠體積內製造穩定的氣泡。夾在兩個鋅電極之間的泡沫充當了可變形的電容器(圖3h)，使致動器能夠對障礙物(如玫瑰刺)做出反應。施加負載壓縮軟泡沫中的空隙(圖3i)並接近兩個電極，導致電阻變化(圖3j)。

該生物凝膠提供了一個自粘附的平臺，生物可降解的軟電子粘附在各種表面無需額外的粘合劑。論圖4展示了利用可調諧生物凝膠的熱塑性快速組裝的自主傳感器貼片。

圖4-可降解電子傳感器貼片。

生物凝膠的癒合或組裝是通過紅外雷射在裂紋或切口附近進行短暫的局部熔化完成的(圖4a)。在不到10分鐘的處理時間內對生物凝膠進行雷射修復，完全恢復了其原有的機械性能(圖4b)。使用雷射輔助快速癒合(LARH)將不同E值(1.4、0.4和0.2 MPa)的生物凝膠組裝成分級模量凝膠。這種模級生物凝膠的單軸拉伸在整體應變為50%的情況下，使最硬部分的應變降低了90%(圖4c)。LARH的快速裝配能夠實現複雜的3D形狀，如三葉結(圖4d)，或可為可拉伸電子器件定製複雜基底。使用該生物凝膠製備了可生物降解的、可拉伸的多模態電子皮膚，它具有溫度、溼度和應變響應的傳感器(圖4e)。該傳感器由鋅箔或溫度敏感膏結構而成，採用可拉伸至50%單軸應變的鋅彎管，當拉伸至20%時，其電阻不發生變化，且承受1000多次循環。傳感器數據通過安裝在生物凝膠上的可重複使用的柔性印刷電路板(PCB)進行無線記錄、分析和傳輸。

由巴西棕櫚蠟和石墨粉的混合製成的溫度傳感器在10到40℃的溫度範圍內顯示了接近線性的電阻響應(圖4f)。溼度傳感器被設計為數字電極，隨著RH的增加，其阻抗呈指數級下降(圖4g)。通過增加手指間距等，可以使凝膠上的電極具有較大的位移，使應變傳感器具有線性響應，且在循環拉伸下沒有滯後(圖4h)。傳感器皮膚監測靠近熱杯的溫度變化(圖4i)、溼度變化(圖4j)或皮膚變形(圖4k)。在運動和出汗時，即使在運動強度提高的情況下，生物凝膠也會粘附在人體皮膚上。佩戴7h後未見皮膚刺激跡象。延長與皮膚的接觸時間並沒有改變生物凝膠的力學性能，即使在4天的日常活動中累積磨損38h，生物凝膠的力學性能仍保持不變。如果用滑石粉塗抹，可以實現無粘性。

基於電容式可生物降解壓力傳感器的概念，設計了一種壓力敏感電子皮膚陣列，該陣列由1毫米厚的生物凝膠泡沫和4×4矩陣的鋅箔電極可拉伸連接(圖4m,n)。可拉伸壓力傳感器陣列通過柔性PCB進行記錄讀取(圖4O)。除了能夠量化單個特定傳感器上的負載，壓力傳感器陣列還能檢測具有複雜形狀的物體(圖4p,q)。當存儲在環境條件下時，電子皮膚保持功能超過一年。

總之，論文在介紹了一套可降解、有彈性的軟機器人、電子皮膚和醫療保健材料，這些材料可治癒、可變形、自粘、抗脫水。應用論文的設計方法，製備了一套新的耐用的、可生物降解的軟執行器和具有多模態傳感能力的自主電子平臺。

論文連結
https://www.nature.com/articles/s41563-020-0699-3

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